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2019 年度 実績報告書

メソポーラス薄膜を用いた生体物質センシング

研究課題

研究課題/領域番号 19H02803
研究機関国立研究開発法人物質・材料研究機構

研究代表者

山内 悠輔  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, MANA主任研究者 (10455272)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
キーワード多孔体
研究実績の概要

本研究では,非侵襲血糖値センサをはじめとするバイオセンサの小型化を目的として,機能性多孔体の創製を目的としている.例えば,従来のグルコースセンサに用いられる基板材料は多孔質ではなく,反応面積も少なく,涙,汗,唾液などに含まれるグルコース濃度では検知できない(Sensitivity問題).また,汗などには塩分,尿素などが多く含まれており,検出が妨害される(Selectivity問題).このように,高Sensitivityと高Selectivityを兼ね揃えた電極が今求められている.申請者らは,最近では,電気化学プロセスと融合させることにより,組成を金属まで拡張可能とし,世界で初めて高品質なナノポーラス金属(金属ナノ多孔体)を実現させた.本物質系は,骨格が金属のみから形成している電気伝導性の高い多孔体であり,従来の無機酸化物系とは異なる電気化学系への応用が期待される.本研究では,これらのコンセプトを拡張し,グルコースセンサへの展開を第一に推進する.高い表面積を活かし,及び選択性大の結晶面を積極的に露出させることで,高いSensitivityとSelectivityを実現する.
まずは,合成手法の基盤技術の確立を行うため,ブロックコポリマーを水溶液中でミセル化し,目的とする金属の金属塩類を溶解させた.その後,電解析出法により,金属を導電基板上に電着させた.この時,金属イオンはミセルと複合化しているため,金属イオンが電着する際にはミセルも同時に基板上に接近する.ここでは,一般的な電気化学的なプロセスを適用し,印加電圧,及び電析時間で膜成長速度を精密に制御することができた.導電性基板上に直接金属多孔膜をクラックなく連続膜で成長できるため,得られた基板をそのままグルコースセンサーの基板として使用できた.また,初歩的な検討として,溶液中に微量のグルコース溶液を滴下していき,他の電気化学センシングで使用している基板と比較し,優位性を示した.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

提案書に記載された実験項目を着実に達成してきている.

今後の研究の推進方策

上述した実験方法により,異なる細孔径や壁厚など,用いる界面活性剤の種類・分子量や金属イオンの種類・量を調整することにより,ほぼ無限に制御可能である.それにより,以下に示すように細孔表面の曲率が変わる.具体的に説明すると,高い結晶性を有する細孔壁を構築することにより,通常の金属ナノ粒子では形成が難しいとされている(熱的安定性の低い)高次結晶面やステップ,キンクなども,細孔空間の露出表面には多く存在することが明らかになっている.これらの場所には,配位不飽和の金属原子が多く存在しており,,その完全な制御によりグルコースの酸化反応を大幅に促進させることができるはずである.単なる細孔径の調整のみならず,積極的に活性点を多数露出できるように調整する.
また,上述した実験方法により,様々な種類の金属イオンを用いることで,合金化したメソポーラス薄膜を作製することが可能である.現時点では,貴金属と比較的安価な金属との合金化に成功しており,グルコースのセンシングにおいて,高いSensitivityを有することが確認されている.さらに,最適化した金属の組み合わせを考えることにより,更に高いSensitivityを実現できると期待される.

  • 研究成果

    (5件)

すべて 2020 2019

すべて 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 5件、 査読あり 5件)

  • [雑誌論文] Designed Patterning of Mesoporous Metal Films Based on Electrochemical Micelle Assembly Combined with Lithographical Techniques2020

    • 著者名/発表者名
      Lim Hyunsoo、Kim Jeonghun、Kani Kenya、Masud Mostafa Kamal、Park Hyeongyu、Kim Minjun、Alsheri Saad M.、Ahamad Tansir、Alhokbany Norah、Na Jongbeom、Malgras Victor、Bando Yoshio、Yamauchi Yusuke
    • 雑誌名

      Small

      巻: 16 ページ: 1902934~1902934

    • DOI

      10.1002/smll.201902934

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A mesoporous non-precious metal boride system: synthesis of mesoporous cobalt boride by strictly controlled chemical reduction2020

    • 著者名/発表者名
      Jiang Bo、Song Hui、Kang Yunqing、Wang Shengyao、Wang Qi、Zhou Xin、Kani Kenya、Guo Yanna、Ye Jinhua、Li Hexing、Sakka Yoshio、Henzie Joel、Yusuke Yamauchi
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 11 ページ: 791~796

    • DOI

      10.1039/C9SC04498A

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Mesoporous Metal-Metalloid Amorphous Alloys: The First Synthesis of Open 3D Mesoporous Ni‐B Amorphous Alloy Spheres via a Dual Chemical Reduction Method2020

    • 著者名/発表者名
      Kang Yunqing、Henzie Joel、Gu Huajun、Na Jongbeom、Fatehmulla Amanullah、Shamsan Belqes Saeed A.、Aldhafiri Abdullah M.、Farooq W. Aslam、Bando Yoshio、Asahi Toru、Jiang Bo、Li Hexing、Yamauchi Yusuke
    • 雑誌名

      Small

      巻: 16 ページ: 1906707~1906707

    • DOI

      10.1002/smll.201906707

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Nanoarchitectured Metal Phosphates and Phosphonates: A New Material Horizon toward Emerging Applications2019

    • 著者名/発表者名
      Bhanja Piyali、Na Jongbeom、Jing Tang、Lin Jianjian、Wakihara Toru、Bhaumik Asim、Yamauchi Yusuke
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 31 ページ: 5343~5362

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.9b01742

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Ternary Palladium-Boron-Phosphorus Alloy Mesoporous Nanospheres for Highly Efficient Electrocatalysis2019

    • 著者名/発表者名
      Lv Hao、Xu Dongdong、Sun Lizhi、Henzie Joel、Suib Steven L.、Yamauchi Yusuke、Liu Ben
    • 雑誌名

      ACS Nano

      巻: 13 ページ: 12052~12061

    • DOI

      10.1021/acsnano.9b06339

    • 査読あり / 国際共著

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公開日: 2021-01-27  

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