研究課題
本研究では,単一粒子による一段階励起型光触媒および2種類の粒子を用いた二段階励起型(Zスキーム型)光触媒による高効率かつ高選択な人工光合成を達成することを目的としている。その目的を達成するために,本年度では,光生成した電荷の分離促進および反応活性点の制御を目指し,金属酸化物の表面処理をおこなった。さらに,処理した光触媒を水分解反応および二酸化炭素還元反応に適用した。これまで開発してきた可視光応答性金属酸化物光触媒に対し,フラックス処理をおこなった。その結果,特定のフラックス剤を用いた場合に,可視光照射下におけるメタノール水溶液からの水素生成活性が2倍程度に向上した。一方,硝酸銀水溶液からの酸素生成活性は同程度もしくはわずかに向上した程度であった。このことから,今回のフラックス処理は,金属酸化物光触媒の水素生成能の向上に寄与していることがわかった。また,元素分析の結果から,光触媒の表面近傍にフラックス剤に含まれる金属イオンが置換されていることもわかった。この金属イオンの置換により,電子が表面に出やすいバンド構造,または物理的な構造が形成されていると考えられる。反応に限定はあるものの,光触媒の高性能化を達成した。フラックス処理により高性能化した光触媒を用いて,可視光照射下における水分解反応および二酸化炭素の還元反応をおこなった。その結果,水分解反応の活性は向上したのに対し,二酸化炭素の還元生成物の選択性に変化が見られなかった。このことからも,フラックス処理による高性能化は,電子の表面での反応が促進されていることがわかった。
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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Energy Technology
巻: 11 ページ: 2200739~2200739
10.1002/ente.202200739
Chemical Communications
巻: 58 ページ: 12951~12954
10.1039/D2CC04977E
Accounts of Chemical Research
巻: 55 ページ: 966~977
10.1021/acs.accounts.1c00676