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2021 年度 実績報告書

音響フォノンにおける階層性と次元性のX線非弾性散乱による解明

研究課題

研究課題/領域番号 19H04408
研究機関公益財団法人高輝度光科学研究センター

研究代表者

筒井 智嗣  公益財団法人高輝度光科学研究センター, 回折・散乱推進室, 主幹研究員 (70360823)

研究分担者 金子 耕士  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (30370381)
久保野 敦史  静岡大学, 工学部, 教授 (70234507)
研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2023-03-31
キーワードX線非弾性散乱 / 中性子非弾性散乱 / 微視的弾性率 / 運動量・周波数空間での階層性
研究実績の概要

今年度は、X線非弾性散乱を用いた音響フォノン観測と同時に観測された超格子反射から相転移における空間に関する階層性に関する理解がフラストレーション系化合物Ca5Ir3O12において進んだ。また、並行して時間に関する階層性についてIr-193核及びSm-149核の放射光メスバウアー分光を用いた研究において明らかにすることができた。以下にその詳細について述べる。
フラストレーション系化合物Ca5Ir3O12のX線非弾性散乱により、音響フォノンを含む特定の分枝の軟化を伴わない超格子反射を発現する長距離秩序構造の観測に成功した。その超格子反射の温度変化や消滅測などから、秩序変数において階層構造を考慮する必要がある拡張多極子が可能性の一つとして考えられる結果を得た。この成果は、JPSJのEditor’s Choiceに採用された。また、その秩序変数の中核となるIrはIr-193というメスバウアー核が存在し、メスバウアー分光は電子系の散乱に比べて観測時間窓が6桁程度遅いことが知られている。このメスバウアー核の性質を利用して、これまでの音響フォノンの階層性に加えて、時間の階層性についても研究を拡張した。
時間の階層性については、Sm金属間化合物の価数揺動系にも同様の考察を適応した。Sm金属間化合物においては、Sm-149核のメスバウアー分光とSm L3端のX線吸収のスペクトルを同じ化合物で測定していた。これら2つの実験の比較により、X線吸収分光から推定されるSm価数とメスバウアー分光から得られる異性体シフトが直線関係にあることを明らかにした。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

コロナ禍のため、申請時に計画していた液晶ダイナミクスの検証に向けたセルの開発や海外中性子施設とSPring-8の連携を利用した強弾性自由度における量子臨界性の検証の進捗状況は大幅に遅れている。一方で、コロナ禍での制限による影響が少ないテーマを設定して研究を推進した。強相関系及び機能性材料の両輪で非弾性散乱を用いた階層性の解明に関するテーマを実施してきたが、研究分担者や研究協力者の環境からコロナ禍の影響が少ない強相関系のテーマに関して研究を推進することで成果創出に向けた研究活動を継続している。前項に示した空間に関する階層性と並行して、時間に関する階層性も加えた成果の創出を目指したことは、音響フォノンが時間と空間の階層性において1対1関係にあることも起因している。
特に、当該年度成果創出を目指していた電荷揺らぎとフォノンの結合に関する研究においては、予備実験も完了していたミュンヘンのMLZで実験計画を進めていたが、コロナ禍での移動の制限に加えて、MLZの施設の不具合で実験の実施が不可能となった。このため、今年度より再開されたJRR-3において中性子非弾性散乱を計画し、実施することになった。本年度は、信号の観測可能性を検証する実験に成功した。既に実施したX線非弾性散乱との比較を行うにあたって、最適化条件も詰めることができた。その結果をもとに、次年度に本格的な検証実験を実施することを計画することで目的達成に向けた研究の準備を進めている。

今後の研究の推進方策

本研究はネマティックに関わるダイナミクスの解明と量子臨界性の解明を含むフォノン・ダイナミクスにおけるX線と中性子の相補利用が柱となっており、最終年度も2つの柱において成果創出を目指す。
特に、本年度は研究計画として研究分担者の所属機関でのコロナ禍の対策などの影響で大幅に遅れている液晶のネマティック転移に関わるダイナミクスの研究を促進することに注力する。非弾性散乱実施に向けた試料環境整備のため、少なくともX線非弾性散乱と同じエネルギー帯域での小角及び高角散乱の実現を目指す。一方で、前年度から着手した希土類化合物における音響フォノンの軟化と線幅の広がりが同時に関わる電荷・格子相互作用の解明を放射光X線と中性子の非弾性散乱の連携利用を用いて解決を目指す。当該研究においては、スペクトルの観測可能性に関しては昨年度に完了している。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] First Observation of Superlattice Reflections in the Hidden Order at 105 K of Spin-Orbit Coupled Iridium Oxide Ca5Ir3O122021

    • 著者名/発表者名
      Hanate Hiroki、Hasegawa Takumi、Hayami Satoru、Tsutsui Satoshi、Kawano Shoya、Matsuhira Kazuyuki
    • 雑誌名

      Journal of the Physical Society of Japan

      巻: 90 ページ: 063702~063702

    • DOI

      10.7566/JPSJ.90.063702

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 193Ir Synchrotron-Radiation-Based Mossbauer Spectroscopy for Ir Valence Disproportionation in Ca5Ir3O122021

    • 著者名/発表者名
      Tsutsui Satoshi、Hanate Hiroki、Yoda Yoshitaka、Matsuhira Kazuyuki
    • 雑誌名

      Journal of the Physical Society of Japan

      巻: 90 ページ: 083701~083701

    • DOI

      10.7566/JPSJ.90.083701

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Application of synchrotron-radiation-based Mossbauer spectroscopy to 193Ir 73 keV transition2021

    • 著者名/発表者名
      Tsutsui Satoshi、Hanate Hiroki、Yoda Yoshitaka、Masuda Ryo、Matsuhira Kazuyuki
    • 雑誌名

      Hyperfine Interactions

      巻: 242 ページ: 21-1 - 21-10

    • DOI

      10.1007/s10751-021-01743-5

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Sm valence determination of Sm-based Intermetallics using 149Sm Mossbauer and Sm LIII-edge X-ray absorption spectroscopies2021

    • 著者名/発表者名
      Tsutsui Satoshi、Higashinaka Ryuji、Nakamura Raito、Fujiwara Kosuke、Nakamura Jin、Kobayashi Yoshio、Ito Takashi U.、Yoda Yoshitaka、Kato Kazuo、Nitta Kiyofumi、Kawamura Naomi、Mizumaki Masaichiro、Matsuda Tatsuma D.、Aoki Yuji
    • 雑誌名

      Hyperfine Interactions

      巻: 242 ページ: 31-1 - 31-10

    • DOI

      10.1007/s10751-021-01759-x

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 高エントロピー合金のX線・中性子非弾性散乱2022

    • 著者名/発表者名
      筒井智嗣、飯田一樹、梶本亮一、松浦直人、寺本武司、Mohamad Qayyumbin Mohamad Izlan、下原諒大、田中克志
    • 学会等名
      日本物理学会第76回年会
  • [学会発表] Application of Synchrotron-Radiation-Based Mossbauer Spectroscopy to 193Ir 73 KeV Transition2021

    • 著者名/発表者名
      S. Tsutsui, H. Hanate, Y. Yoda, and K. Matsuhira
    • 学会等名
      International Conference on the Application of the Mossbauer Effect
    • 国際学会
  • [学会発表] Sm Valence Determination of Sm-Based Intermetallics using 149Sm Mossbauer and Sm LIII-edge X-ray Absorption Spectroscopies2021

    • 著者名/発表者名
      S. Tsutsui, R. Higashinaka, R. Nakamura, K. Fujiwara, J. Nakamura, Y. Kobayashi, T. U. Ito, Y. Yoda, K. Kato, K. Nitta, M. Mizumaki, T. D. Matsuda, and Y. Aoki
    • 学会等名
      International Conference on the Application of the Mossbauer Effect
    • 国際学会
  • [学会発表] 放射光実験の横断利用による原子ダイナミクスの研究2021

    • 著者名/発表者名
      筒井智嗣
    • 学会等名
      第7回 大型実験施設とスーパーコンピュータとの連携シンポジウム
    • 招待講演

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公開日: 2022-12-28  

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