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2019 年度 実績報告書

無鉛型高次元ハライドペロブスカイト材料による太陽電池の高効率・高耐久化

研究課題

研究課題/領域番号 19H05636
研究機関桐蔭横浜大学

研究代表者

宮坂 力  桐蔭横浜大学, 医用工学部, 特任教授 【東京大学先端科学技術研究センター・フェロー】 (00350687)

研究分担者 近藤 高志  東京大学, 先端科学技術研究センター, 教授 (60205557)
早瀬 修二  電気通信大学, i-パワードエネルギー・システム研究センター, 特任教授 (80336099)
研究期間 (年度) 2019-06-26 – 2024-03-31
キーワードペロブスカイト / 光電変換 / 変換効率 / 無鉛 / 光物性
研究実績の概要

鉛に代わる金属としてビスマスと銀を混合カチオンとするオール無機組成の三次元ペロブスカイト結晶の薄膜を溶液晶析法によって成膜し、そのモルホロジーをSEMで評価し、また光学特性と半導体としてのバンドギャップを解析した。とくに、AgBi2I7 の組成の結晶膜について、DMF とDIMSOの混合系溶媒を用いて溶媒揮発速度(晶析速度)を制御することによって、空隙のない比較的緻密なモルホロジーを成膜する方法を最適化した。また、Ag-Bi系ペロブスカイトについて合成原料のAgIとBiI3の化学量論比を代えた各種のペロブスカイトの溶液成膜を実施し、光物性の比較検討を行った。また、気相法合成(真空蒸着法)においては、Ti(IV)系ペロブスカイトとして、Cs2TiBr6の合成を実施した。しかし、目的の組成のペロブスカイトを高純度で得るにはTi(II)の混入などを抑制する新しいプロセスを検討する必要性があると判明した。Ag-Bi系ペロブスカイトに組み合わせる正孔輸送材料の最適化を進め、これまでに使用したP3HTに代えて、ドーパントなしで機能する導電性高分子のいくつかを取り上げて光電変換特性を比較検討した。高分子を含めた有機系正孔輸送材料を検討するなかで、鉛系ペロブスカイトとの組合わせではあるがポルフィリン系有機分子が有用である可能性を見出し、論文発表を行った。無機カチオンにCsを用いるペロブスカイトとしてCs2AgBiBr6などのダブルペロブスカイトの薄膜合成に着手した。また、鉛系のCsPbX3(X=I, Br)の結晶薄膜についても光物性評価と素子の作製を行い、正孔輸送材料としてドーパントなしのチオフェン系導電性高分子がP3HTと同等以上の効率で機能することを見出した。この高分子の誘導体の1つは、Ag-Bi系ペロブスカイトにおいてもP3HTと同等以上の効率で使用できる可能性を見出した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

Ag-Bi系ペロブスカイト結晶について、晶析の原料であるAgIとBiI3の化学量論比が結晶の光物性と光電変換特性に与える影響を調べる中で、結晶膜に含まれる残存BiI3が光電変換特性を改善する効果を持つことを見出し、これによる素子の高効率化を論文に発表した。気相法(真空蒸着法)で合成するTi(IV)系ペロブスカイトのCs2TiBr6についてはTi(II)の不純物混入による不安定性の問題を明らかにすることができた。無鉛ペロブスカイトに組み合わせる正孔輸送材料の選択も進み、これまで使用していたP3HTに代わりドーパントなしで機能する導電性高分子のいくつかを見出すことができた。さらにCs2AgBiBr6などのダブルペロブスカイトの薄膜合成にも着手した。また、鉛系であるが同じくCsを用いるオール無機組成のCsPbX3(X=I, Br)の結晶薄膜についても光物性評価と素子の作製を行いドーパント無しの導電性高分子がP3HTと同等以上の効率で機能することを見出した。これらの成果について、国内の学会と国際学会等で報告し、研究の進捗状況を広く紹介している。

今後の研究の推進方策

Ag-Bi系ペロブスカイトにおいては光物性を高めるために、電荷再結合の抑制につながる欠陥密度の低減が必要であり、この改善に向けて結晶の質を高める結晶組成の改良方法を検討する。具体的には、結晶中の格子構造の純度の解析を行い、不純物の低減につながる晶析方法の検討を進める。素子の変換効率を高めるための課題は開回路電圧の向上であり、このためには電荷輸送層との界面に生じる欠陥を減らすPassivationに有効な有機、無機のドーパントを検討する。また界面構造の改善に適した電荷輸送材料の新材料を探索して再結合による電圧損失を低減する高効率化開発を進める。Ti系ペロブスカイトはTi(IV)の酸化数の不安定性に本質的な問題があることからAg-Bi系とSn系の合成と製膜に研究をシフトし、オール無機組成の結晶については気相法(蒸着法)による成膜を併用した結晶の高質化を試みる。

  • 研究成果

    (21件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 2件、 査読あり 6件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 9件、 招待講演 11件)

  • [国際共同研究] Jilin University(中国)

    • 国名
      中国
    • 外国機関名
      Jilin University
  • [国際共同研究] Italian National Research Council (CNR)(イタリア)

    • 国名
      イタリア
    • 外国機関名
      Italian National Research Council (CNR)
  • [雑誌論文] Performance enhancement of AgBi2I7 solar cells by modulating a solvent-mediated adduct and tuning remnant BiI3 in one-step crystallization2019

    • 著者名/発表者名
      Kulkarni Ashish、Jena Ajay K.、Ikegami Masashi、Miyasaka Tsutomu
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 55 ページ: 4031~4034

    • DOI

      10.1039/C9CC00733D

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Perovskite Solar Cells: Can We Go Organic‐Free, Lead‐Free, and Dopant‐Free?2019

    • 著者名/発表者名
      Miyasaka Tsutomu、Kulkarni Ashish、Kim Gyu Min、Oz Senol、Jena Ajay K.
    • 雑誌名

      Advanced Energy Materials

      巻: 10 ページ: 1902500~1902500

    • DOI

      10.1002/aenm.201902500

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Surface‐Modified Metallic Ti3C2Tx MXene as Electron Transport Layer for Planar Heterojunction Perovskite Solar Cells2019

    • 著者名/発表者名
      Yang Lin、Dall'Agnese Chunxiang、Dall'Agnese Yohan、Chen Gang、Gao Yu、Sanehira Yoshitaka、Jena Ajay Kumar、Wang Xiao‐Feng、Gogotsi Yury、Miyasaka Tsutomu
    • 雑誌名

      Advanced Functional Materials

      巻: 29 ページ: 1905694~1905694

    • DOI

      10.1002/adfm.201905694

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Bilayer chlorophyll derivatives as efficient hole-transporting layers for perovskite solar cells2019

    • 著者名/発表者名
      Li Na、Dall’Agnese Chunxiang、Zhao Wenjie、Duan Shengnan、Chen Gang、Sasaki Shin-ichi、Tamiaki Hitoshi、Sanehira Yoshitaka、Miyasaka Tsutomu、Wang Xiao-Feng
    • 雑誌名

      Materials Chemistry Frontiers

      巻: 3 ページ: 2357~2362

    • DOI

      10.1039/c9qm00377k

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] ぺロブスカイト太陽電池の発見の背景と学際研究の推進2019

    • 著者名/発表者名
      宮坂 力
    • 雑誌名

      応用物理

      巻: 88 ページ: 432-436

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Halide Perovskite Photovoltaics: Background, Status, and Future Prospects2019

    • 著者名/発表者名
      Jena Ajay Kumar、Kulkarni Ashish、Miyasaka Tsutomu
    • 雑誌名

      Chemical Reviews

      巻: 119 ページ: 3036~3103

    • DOI

      10.1021/acs.chemrev.8b00539

    • 査読あり
  • [学会発表] Next generation of perovskite PV with all-inorganic absorbers and dopant-free hole transporters2020

    • 著者名/発表者名
      宮坂 力
    • 学会等名
      Asia-Pacific International Conference on Perovskite, Organic Photovoltaics and Optoelectronics (IPEROP)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Improving VOC and Stabilizing Black Phase for Allinorganic CsPbX3 Perovskite Solar Cells2019

    • 著者名/発表者名
      Guo Zhanglin、宮坂 力
    • 学会等名
      Materials Research Meetings (MRM)
    • 国際学会
  • [学会発表] Progress of lead halide perovskite solar cells and next directions of research by compositional engineering2019

    • 著者名/発表者名
      宮坂 力
    • 学会等名
      Materials Research Meetings (MRM)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Progress and future perspectives of photovoltaics based on organic inorganic halide perovskites2019

    • 著者名/発表者名
      宮坂 力
    • 学会等名
      2019年光化学討論会
    • 招待講演
  • [学会発表] ハライドペロブスカイトを用いる太陽電池の高効率化と耐久性開発2019

    • 著者名/発表者名
      宮坂 力
    • 学会等名
      第38回電子材料シンポジウム
    • 招待講演
  • [学会発表] Progress of lead halide perovskite solar cells and next directions of research with all inorganic perovskites2019

    • 著者名/発表者名
      宮坂 力
    • 学会等名
      The 16th International Conference on the Coordination and Organometallic Chemistry of Germanium
    • 招待講演
  • [学会発表] Next directions of compositional engineering in perovskite photovoltaics towards industrialization2019

    • 著者名/発表者名
      宮坂 力
    • 学会等名
      10th International Conference on Materials for Advanced Technologies
    • 招待講演
  • [学会発表] Performance deterioration and stability Issues with organic-inorganic hybrid and all-inorganic perovskite solar cells2019

    • 著者名/発表者名
      A. K. Jena、宮坂 力
    • 学会等名
      10th International Conference on Materials for Advanced Technologies
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Current progress and next challenge of perovskite photovoltaics towards industrialization2019

    • 著者名/発表者名
      宮坂 力
    • 学会等名
      The 7th International Symposium on Organic and Inorganic Electronic Materials and Related Nanotechnologies
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Stabilizing perovskite solar cells with MA-free/all inorganic absorbers and dopant-free carrier transporters2019

    • 著者名/発表者名
      宮坂 力
    • 学会等名
      The 8th Sungkyun International Solar Forum
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Performance deterioration and stability issues with organic-inorganic hybrid and all-inorganic perovskite solar cells2019

    • 著者名/発表者名
      A. K. Jena、宮坂 力
    • 学会等名
      11th International Conference on Hybrid and Organic Photovoltaics (HOPV)
    • 国際学会
  • [学会発表] Focusing key directions of perovskite photovoltaic R&Ds towards industrialization2019

    • 著者名/発表者名
      宮坂 力
    • 学会等名
      11th International Conference on Hybrid and Organic Photovoltaics (HOPV)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Present status and next important challenge of perovskite photovoltaics towards industrialization2019

    • 著者名/発表者名
      宮坂 力
    • 学会等名
      MRS Spring Meeting
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2022-12-28  

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