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2020 年度 実績報告書

金属ナノ粒子触媒の活性サイトの集積化:酸化物クラスター含有錯体の前駆体応用

研究課題

研究課題/領域番号 19J01232
研究機関東京都立大学

研究代表者

林 峻  東京都立大学, 大学院都市環境科学研究科, 特別研究員(PD)

研究期間 (年度) 2019-04-25 – 2022-03-31
キーワード触媒 / 酸化物クラスター / C-N結合形成反応 / 界面 / X線吸収分光
研究実績の概要

金属-酸化物界面は、その特異的な構造から触媒の活性サイトとして重要な役割を果たす。酸化物クラスター含有錯体は、分子レベルで金属-酸化物界面を有することから、高密度な金属-酸化物界面を有する担持触媒の前駆体として有望である。前年度までに、V酸化物クラスター含有Ru錯体の前駆体応用により調製したRu-V複合クラスター触媒のアルコールによるアミンのN-アルキル化反応における活性が、共含浸法によるRu-V触媒に比べて10倍以上向上することを見出している。本年度は、X線吸収分光(XAS)測定により、触媒調製法がRu-V触媒の電子構造・局所構造に及ぼす効果を明らかにした。また、触媒調製時の熱処理過程における、前駆体錯体からの触媒ナノ粒子の形成過程をin situ測定により追跡した。
Ru K殻XAS測定によると、Ru-V複合クラスター触媒のRuの第二配位圏はRuおよびVの両成分から構成されているのに対し、共含浸法によるRu-V触媒ではRuのみから構成されていた。これは、別々のRuおよびVの前駆体を用いる共含浸法ではそれぞれの成分が独立にナノ粒子を形成するのに対し、あらかじめRuとVを複合クラスター化することで両成分からなるナノ粒子が形成されることを示している。触媒調製時の熱処理過程におけるRuおよびVの局所構造・電子構造をin situ XAS測定によって追跡した。RuとVの固溶による複合酸化物形成を防ぎつつ有機配位子を焼成によって除去し、引き続く還元処理によりRuを還元することが重要であると見出した。

現在までの達成度 (段落)

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

今後の研究の推進方策

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

  • 研究成果

    (3件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (2件)

  • [雑誌論文] High-Density Formation of Metal/Oxide Interfacial Catalytic Active Sites through Hybrid Clustering2021

    • 著者名/発表者名
      Hayashi Shun、Shishido Tetsuya
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: - ページ: -

    • DOI

      10.1021/acsami.1c02240

    • 査読あり
  • [学会発表] High-density formation of metal/oxide interfacial active sites on a supported Ru-V catalyst prepared through hybrid clustering2021

    • 著者名/発表者名
      S. Hayashi, T. Shishido
    • 学会等名
      The 101st CSJ Annual Meeting
  • [学会発表] 複合クラスター形成を利用した担持Ru-V触媒の調製:アミンのN-アルキル化反応への応用2020

    • 著者名/発表者名
      林峻・宍戸哲也
    • 学会等名
      第126回触媒討論会

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公開日: 2021-12-27  

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