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本年度は、ナノコンポジット（NC）イオンゲルのネットワーク構造観察を行い、高強度発現機構について考察した。透過型電子顕微鏡（TEM）による構造観察の結果、NCイオンゲル中では、ダブルネットワーク（DN）イオンゲルとは全く異なり、粒子内部に低電子密度領域を有するシリカ二次粒子が高度に分散していることが分かった。NCイオンゲルの調製ではポリジメチルアクリルアミド（PDMAAm）ネットワークの存在下でシリカ粒子が形成されるため、粒子の成長過程でPDMAAm鎖を取り込んだシリカ二次粒子が形成されていると推測した。よって、粒子内部の低電子密度領域はPDMAAmの存在を示しており、PDMAAm鎖が貫通したシリカ二次粒子が形成されていると考えた。NCイオンゲルは高ひずみ側で急激に応力が増大する特徴的な応力-ひずみ曲線を示す。PDMAAm鎖を取り込んだシリカ二次粒子はPDMAAmネットワークの可動架橋点として機能すると考えられる。そのため、高ひずみ領域でPDMAAm鎖が高度に延伸され、その伸びきり効果によって応力が急激に増大したことで高い機械的強度を示したと考えられる。
さらに、課題の実施によって得た知見を基に、2つの高強度ハイドロゲルを開発した。1つ目はオリゴマー電解質から構成される超分子フィルムネットワークを有する高強度ゲルである。当該ゲルは超分子フィルムから構成される物理架橋ネットワークの破壊に伴うエネルギー散逸機構によって優れた機械的強度を示した。さらに、当該ゲルは物理架橋ネットワークを有するにも関わらず、動的な機械的特性だけでなく静的な機械的特性を併せ持つことを見出した。2つ目はワンステップかつ高速で調製可能なDNゲルである。DNゲルの2つのネットワークを温和な条件で同時かつ独立に形成できる設計にすることで、今まで成し遂げられていなかったDNゲルのワンステップ高速調製を達成した。
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