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2019 年度 実績報告書

第一遷移金属酸化物修飾ワイドギャップ半導体を光触媒とした可視光水分解系の構築

研究課題

研究課題/領域番号 19J21858
研究機関東京工業大学

研究代表者

岡崎 めぐみ  東京工業大学, 理学院, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2019-04-25 – 2022-03-31
キーワード第一遷移金属酸化物 / 酸化チタン / 酸化コバルト / 金ナノ粒子 / ルテニウム錯体 / 光生成電子ポテンシャル / 光電気化学測定 / 水の可視光分解反応
研究実績の概要

本年度はまず、第一遷移金属酸化物ナノ粒子を担持した酸化チタン粉末による水の光酸化系の構築を実行した。過去の研究結果から、酸化コバルト担持酸化チタン粉末は、広域可視光を利用した水の酸化光触媒として作用することを明らかとしていた。この光触媒反応は表面ナノ粒子と酸化チタン担体との電子的な相互作用によって進行していると考えられている。そのためコバルト以外の金属でも同様の作用が生じる可能性があり、他の第一遷移金属を使った酸化チタン粉末を合成した。その結果、合成したすべての試料において広域可視光を吸収することが確認された。一方、酸化コバルト担持酸化チタンよりも高活性な光触媒を得ることはできなかった。表面ナノ粒子の水に対する酸化力を定量的に調査したところ、コバルトが突出して高い能力を持っていたことから、表面ナノ粒子の水に対する酸化触媒能が光触媒活性に大きな影響を与えていることが明らかとなった。
次に、水の酸化用ナノ粒子助触媒の電子ポテンシャルの見積もり手法の確立も試みた。表面担持された金属酸化物種の「水に対する酸化力」をより定量的に理解するため、ルテニウム錯体を使った水の光化学的な酸化反応による手法を設計し、その確立に成功しつつある。
さらには金ナノ粒子担持酸化チタン光電極に対し、酸化コバルト助触媒の位置選択的光析出による高性能化にも取り組んだ。本研究は北海道大学電子科学研究所の三澤研究室との共同研究の一環で行われた。金担持酸化チタン電極は、長波長領域の可視光を利用した光アノード電極として作用する。しかし、光生成励起種の寿命が非常に短いことによる、水の酸化反応効率の低下が問題点となっていた。そこで、水の酸化反応活性点と考えられている酸化チタン上の金ナノ粒子の外周に対して、光電気化学的な手法で酸化コバルト助触媒を位置選択的に修飾した。その結果、従来と比較して3倍程度の性能向上に成功した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

第一遷移金属酸化物ナノ粒子担持酸化チタンを用いた水の光酸化系の構築に関しては、当初の計画にあった第一遷移金属酸化物ナノ粒子の最適化を完了し、国内外の学界で複数回発表を行った。また、アメリカ化学会のJournal of Physical Chemistry C誌に筆頭著者として論文も出版した。
表面担持金属酸化物種の光生成電子ポテンシャルの見積もり手法は、当初の計画では2年目までに手法の確立を行い、応用を行うとしていたが、現時点でほぼ確立が完了しており、計画よりも早いペースで進行している。
金ナノ粒子担持酸化チタン光電極を用いた酸化コバルト助触媒の位置選択的担持は、当初の計画には記載していない内容ではあるものの、その手法の確立に成功し、かつ光電極の高性能化も実現した。この結果は既に論文としてまとめており、現在国際学術誌に投稿中である。
したがって、当初の計画にあった研究内容に限らず、その発展や他のテーマに関しても取り組んでおり、かつ論文出版・学会発表を積極的に行っていることから、当初の計画以上に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

今後の方針として、まずは表面担持金属酸化物種の光生成電子ポテンシャルの見積もり手法を完遂する。現時点では酸化コバルトナノ粒子に対してのみ、見積もりがほぼ完了している状態であるが、他の金属酸化物種に対する見積もりはまだ行っていない。そのため、複数種類の金属酸化物種を用いることによって、見積もり手法の精度・確度共に上げる必要があると考えている。
次に金属酸化物ナノ粒子担持ワイドギャップ半導体を用いた水の完全分解反応を達成するため、担体であるワイドギャップ半導体の効果について詳細な検討を行う。具体的には、酸化チタンよりも水に対する還元力が強いと期待されるチタン酸ストロンチウムを用い、さらにはナノ粒子化した結晶を使用することによって、水の完全分解反応を試みる。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 1件、 査読あり 3件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 2件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Water Oxidation through Interfacial Electron Transfer by Visible Light Using Cobalt-Modified Rutile Titania Thin-Film Photoanode2020

    • 著者名/発表者名
      Tanaka Hideyuki、Uchiyama Tomoki、Kawakami Nozomi、Okazaki Megumi、Uchimoto Yoshiharu、Maeda Kazuhiko
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 12 ページ: 9219~9225

    • DOI

      10.1021/acsami.9b20793

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Visible-Light-Driven Water Oxidation Using Anatase Titania Modified with First-Row Transition-Metal-Oxide Nanoclusters2019

    • 著者名/発表者名
      Okazaki Megumi、Wang Yunan、Yokoi Toshiyuki、Maeda Kazuhiko
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 123 ページ: 10429~10434

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b01222

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Defect Density-Dependent Electron Injection from Excited-State Ru(II) Tris-Diimine Complexes into Defect-Controlled Oxide Semiconductors2019

    • 著者名/発表者名
      Nishioka Shunta、Yamazaki Yasuomi、Okazaki Megumi、Sekizawa Keita、Sahara Go、Murakoshi Riho、Saito Daiki、Kuriki Ryo、Oshima Takayoshi、Hyodo Junji、Yamazaki Yoshihiro、Ishitani Osamu、Mallouk Thomas E.、Maeda Kazuhiko
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 123 ページ: 28310~28318

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b09781

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Ru錯体を用いた酸素生成助触媒の電子ポテンシャルの見積もり2020

    • 著者名/発表者名
      岡崎めぐみ、山﨑康臣、魯大凌、石谷治、前田和彦
    • 学会等名
      第125回触媒討論会
  • [学会発表] Measurement of the photogenerated hole potential on a semiconductor photocatalyst for water oxidation with Ru(II) complex photosensitizers2019

    • 著者名/発表者名
      Okazaki Megumi、Yamazaki Yasuomi、Ishitani Osamu、Maeda Kazuhiko
    • 学会等名
      2019年光科学討論会
  • [学会発表] Ru(II)錯体を用いたCoOx/TiO2光触媒における表面上CoOxナノ粒子の光生成ホールポテンシャルの評価2019

    • 著者名/発表者名
      岡崎めぐみ、山﨑康臣、石谷治、前田和彦
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
  • [学会発表] Photocatalytic water oxidation using wide-gap semiconductor modified with first-row transition-metal oxides nanoparticles under visible light2019

    • 著者名/発表者名
      Okazaki Megumi、Maeda Kazuhiko
    • 学会等名
      235th ECS meeting
    • 国際学会
  • [学会発表] Investigation on titania modified with first-row transition-metal oxides nanoparticles for water photooxidation under visible light2019

    • 著者名/発表者名
      Okazaki Megumi、Maeda Kazuhiko
    • 学会等名
      2nd Global Forum on Advanced Materials and Technologies for Sustainable Development
    • 国際学会
  • [図書] Current Developments in Photocatalysis and Photocatalytic Materials -New Horizon in Photocatalysis-2019

    • 著者名/発表者名
      Miyoshi Akinobu、Okazaki Megumi、Maeda Kazuhiko
    • 総ページ数
      16
    • 出版者
      Academic Press Elsevier
  • [備考] 新しい原理で駆動する可視光水分解電極の開発-ありふれた物質に眠る有用な新機能を発見-

    • URL

      https://www.titech.ac.jp/news/2020/046257.html

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公開日: 2021-01-27  

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