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2020 年度 実績報告書

複合アニオン透光性セラミックスを用いた放射線計測用蛍光体の開発

研究課題

研究課題/領域番号 19J22091
研究機関奈良先端科学技術大学院大学

研究代表者

木村 大海  奈良先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2019-04-25 – 2022-03-31
キーワード透光性セラミックス / 放射線計測用蛍光体 / シンチレーション / 光刺激蛍光 / 熱刺激蛍光 / フォトルミネッセンス
研究実績の概要

これまでの放射線計測用蛍光体の材料形態には単結晶や不透明セラミックスが多く用いられているが、近年では新たな材料形態として透光性セラミックスが注目されている。透光性セラミックスは単結晶と比較して特性面での優位性について報告されているが、既往研究のほとんどは酸化物であり、ハロゲン化物、特に塩・臭・ヨウ化物透光性セラミックスの報告は少ない。そこで本研究ではセシウム複合アニオン化合物の透光性セラミックスを開発し、アニオン比率を系統的に変化させることによるバンドギャップや光学特性、シンチレーション・ドシメータ特性の変化の挙動を明らかにすることを目的とした。
今年度は放電プラズマ焼結(SPS)法を用いることによりCs(Br, I)透光性セラミックスの開発を行った。作製条件において焼結時間、昇温速度、圧力などのパラメータを調整することにより透光性セラミックスの開発に成功した。その後Cl:Br比を25%ずつ系統的に変化させた試料を作製し、系統的に物性評価を行った。さらに発光中心として様々な添加物を導入したCs(Br, I)透光性セラミックスの作製および特性評価を同様に行った。一例としてEuを添加したCs(Br, I)透光性セラミックスの特性を調査したところ、Iの比率が増加するにつれOSL強度が減少したが、シンチレーション発光強度は増加する結果となり、シンチレーションと蓄積型蛍光の反相関性を確認した。これらの成果に基づき、第12回日本セラミックス協会MFD研究会にて学会発表を行ったところマテリアルデザイン奨励賞を受賞した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究ではセシウム複合アニオン化合物の透光性セラミックスを開発し、アニオン比率を変化させることによるバンドギャップや光学特性、シンチレーション、ドシメータ特性を系統的に評価することを目的とした。
初年度では、Cs(Cl, Br) およびEu添加Cs(Cl, Br)透光性セラミックスの開発に成功し、シンチレーションおよびドシメータ特性を評価した。今年度はCs(Br, I)透光性セラミックスを開発するため、手始めに放電プラズマ焼結法によってCsBr:CsI比が1:1におけるCs(Br,I)透光性セラミックス作製条件を模索し、焼結時間、昇温速度、圧力などのパラメータを調整することにより透光性セラミックスの開発に成功した。その後Br:I比を25%ずつ系統的に変化させた試料を作製し、透過率、フォトルミネッセンス(PL)測定、PL蛍光寿命などの光学特性から発光起源を把握し、その後シンチレーション特性としてシンチレーション発光スペクトルおよびシンチレーション蛍光寿命、残光、パルス波高スペクトルを測定し、さらにドシメータ特性としてTSLおよびOSLの調査を行った。さらに発光中心としてEuを導入したCs(Br, I)透光性セラミックスの開発に成功し、同様に評価した。以上のように当初の計画通り研究が進展している。

今後の研究の推進方策

1、2年目に得られた知見を活かしてCs(Cl,I)透光性セラミックスの作製条件を模索する。SPS法を用いた場合、透光性セラミックスは融点の6-8割の焼結温度にすると得られやすいことが私の所属するグループで経験的に分かっているため、手始めにCsClとCsIの融点の約7割の温度である450℃で焼結条件を検討する。さらに圧力をかけながら焼結することにより緻密なセラミックスが作製でき、光の散乱源となる気孔の軽減が可能であるため、圧力と焼結温度を調整する。その他のパラメータとして焼結時間、昇温速度や雰囲気制御をすることで最も透光性の高いセラミックスの作製条件を確立する。またこれまでと同様に無添加及び発光中心を導入した複合アニオン透光性セラミックスを作製し評価する。3年間で蓄積した系統的な実験結果からアニオン比によるバンドギャップやシンチレーションおよびドシメータ特性の変化の挙動を明らかにする。さらにアニオン及び発光中心の最適な組み合わせを決定することで、優れたシンチレーション及びドシメータ特性を見出す。最終的にこれまでの成果を体系化してまとめる。

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件) 学会発表 (8件)

  • [雑誌論文] Influence of Yb doping on optical and upconversion photoluminescence properties of Yb-, Er-co-doped Y2O3 transparent ceramics prepared by SPS2021

    • 著者名/発表者名
      Kimura Hiromi、Kato Takumi、Yamamoto Shin-ichi、Nakauchi Daisuke、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
    • 雑誌名

      Journal of Materials Science: Materials in Electronics

      巻: 32 ページ: 6304~6311

    • DOI

      10.1007/s10854-021-05346-2

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Optical and scintillation properties of Ce-doped 20CsCl-20BaCl2-60ZnCl2 glasses2021

    • 著者名/発表者名
      Ito Gota、Kimura Hiromi、Shiratori Daiki、Nakauchi Daisuke、Kato Takumi、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
    • 雑誌名

      Optik

      巻: 226 ページ: 165825~165825

    • DOI

      10.1016/j.ijleo.2020.165825

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of Tl doping on optical, TSL and OSL properties of Tl-doped RbBr transparent ceramics synthesized by SPS2020

    • 著者名/発表者名
      Kimura Hiromi、Kato Takumi、Nakauchi Daisuke、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
    • 雑誌名

      Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms

      巻: 478 ページ: 137~141

    • DOI

      10.1016/j.nimb.2020.06.010

    • 査読あり
  • [雑誌論文] TSL and OSL properties of SPS-derived CsBr transparent ceramics doped with various concentrations of Eu2020

    • 著者名/発表者名
      Kimura Hiromi、Kato Takumi、Akatsuka Masaki、Nakauchi Daisuke、Okada Go、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
    • 雑誌名

      Radiation Measurements

      巻: 135 ページ: 106367~106367

    • DOI

      10.1016/j.radmeas.2020.106367

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tl-concentration dependence of scintillation properties in Tl-doped CsBr single crystals2020

    • 著者名/発表者名
      Takahashi Kentaro、Kimura Hiromi、Nakauchi Daisuke、Kato Takumi、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 59 ページ: 122005~122005

    • DOI

      10.35848/1347-4065/abca50

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photoluminescence and scintillation properties of Ce-doped CaBr2 crystals2020

    • 著者名/発表者名
      Takahashi Kentaro、Kimura Hiromi、Nakauchi Daisuke、Kato Takumi、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 59 ページ: 102002~102002

    • DOI

      10.35848/1347-4065/abb5c0

    • 査読あり
  • [学会発表] Eu添加Cs(Br, I)透光性セラミックスの輝尽性蛍光特性2021

    • 著者名/発表者名
      木村大海, 加藤匠, 中内大介, 河口範明, 柳田健之
    • 学会等名
      第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] CeF3-GdF3-Al2O3-Ga2O3-B2O3ガラスの光学およびシンチレーション特性2021

    • 著者名/発表者名
      木村大海, 篠崎健二, 加藤匠, 中内大介, 河口範明, 柳田健之
    • 学会等名
      第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] Pr添加BaTi4O9単結晶の近赤外シンチレーション特性2021

    • 著者名/発表者名
      木村大海, 赤塚雅紀, 加藤匠, 中内大介, 河口範明, 柳田健之
    • 学会等名
      第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] 複合アニオン透光性セラミックスの作製および特性評価2021

    • 著者名/発表者名
      木村大海, 加藤 匠, 中内大介, 河口範明, 柳田健之
    • 学会等名
      第12回MFD研究会
  • [学会発表] 透光性セラミックスを用いた放射線計測用蛍光体の開発2020

    • 著者名/発表者名
      木村大海, 加藤匠, 中内大介, 河口範明, 柳田健之
    • 学会等名
      応物関西支部 2020年度第一回+第2回合同講演会
  • [学会発表] 銀添加塩化セシウム透明セラミックスのラジオフォトルミネッセンス特性2020

    • 著者名/発表者名
      木村大海, 岡田豪, 加藤匠, 中内大介, 河口範明, 柳田健之
    • 学会等名
      第40回電子材料研究討論会
  • [学会発表] SPS法により作製したCsF透明セラミックのシンチレーション特性2020

    • 著者名/発表者名
      木村大海, 加藤匠, 中内大介, 河口範明, 柳田健之
    • 学会等名
      セラミックス協会 第33回秋季シンポジウム
  • [学会発表] Cs(Br, I)透明セラミックのシンチレーションおよびドシメータ特性2020

    • 著者名/発表者名
      木村大海, 加藤匠, 越水正典, 中内大介, 河口範明, 柳田健之
    • 学会等名
      第81回応用物理学会秋季学術講演

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公開日: 2021-12-27  

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