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2021 年度 実施状況報告書

ハロゲン化鉛ペロブスカイトにおけるラシュバ効果と磁気光学特性の解明

研究課題

研究課題/領域番号 19K03683
研究機関千葉大学

研究代表者

山田 泰裕  千葉大学, 大学院理学研究院, 准教授 (50532636)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2023-03-31
キーワードハロゲン化金属ペロブスカイト
研究実績の概要

本年度は主に二つの研究を実施した。
一つは、磁気分光である。多様なハロゲン化金属ペロブスカイト(CH3NH3PbX3, CsPbX3)の磁場下でのバンド端光学特性を研究し、ポーラロン効果による有効質量や励起子束縛エネルギーへの影響を明らかにした。従来の強磁場下での研究ではサイクロトロン周波数がLOフォノン周波数を超えるため、フォノンが電子の運動に追随できず、ポーラロン効果が観測できていなかった。サイクロトロン周波数がLOフォノン周波数以下となる弱磁場において磁気反射測定を行うことで、ランダウ準位の磁場依存性からポーラロン効果による有効質量の増大を定量的に示した。理論計算と組み合わせることでフレーリッヒ相互作用が支配的であることを明らかにした。磁場下では高次励起子遷移も観測が容易になるが、励起子共鳴エネルギーが単純な水素原子モデルから逸脱することが観測された。フレーリッヒ相互作用を考慮したモデル(Hakenモデル)で、このような逸脱を定量的に評価し、励起束縛エネルギーを正確に見積もることに成功した。さらに、CH3NH3PbI3バルク結晶では、磁場下で荷電励起子(トリオン)と考えられる光学応答を観測した。バルク結晶でのトリオンの観測はこれまでほとんど報告されておらず、重要な研究成果である。
二つ目は、励起子微細構造の研究である。低温の斜方晶相では光学禁制な三重項励起子が3つに分裂しているが、この分裂の様相が強弾性ドメインまたは双晶境界において大きく変化することを見出した。境界付近では新たな光学応答も見出され、その起源について議論した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

バンド端光学特性を支配する励起子構造やその磁場依存性についてはほぼ理解できた。バルク結晶でのトリオンの観測など、半導体光物性においてインパクトのある結果が得られたと考えられる。一方で当初想定していたバルクラシュバ効果については否定的な結果が得られており、ナノ構造の活用や外場印加によって反転対称性を破ることでラシュバ効果の観測を目指すことが必要と考えられる。この点についても研究を進める上で必要な情報は得られている。

今後の研究の推進方策

これまでの結果を踏まえて、ナノ構造の活用や外場印加によって反転対称性の破れを誘起することで、ラシュバ効果の発現を目指す。また、電気的・光学的にユニークなハロゲン化金属ペロブスカイトの特性とラシュバ効果関係を明らかにし、その活用を目指す。

次年度使用額が生じた理由

新型コロナのために旅費を使用しなかった。次年度は可能なら海外出張を含め成果発信のために積極的に学会参加を行いたく、その旅費・参加費に支出したい。

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (3件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 3件、 招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Anti-Stokes photoluminescence from CsPbBr3 nanostructures embedded in a <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><mml:mrow><mml:msub><mml:mi>Cs</mml:mi><mml:mn>4</mml:mn></mml:msub><mml:msub><mml:mi>PbBr</mml:mi><mml:mn>6</mml:mn></mml:msub></mml:mrow></mml:math> crystal2022

    • 著者名/発表者名
      Kajino Yuto、Otake Shuji、Yamada Takumi、Kojima Kazunobu、Nakamura Tomoya、Wakamiya Atsushi、Kanemitsu Yoshihiko、Yamada Yasuhiro
    • 雑誌名

      Physical Review Materials

      巻: 6 ページ: L043001

    • DOI

      10.1103/PhysRevMaterials.6.L043001

  • [雑誌論文] Light emission from halide perovskite semiconductors: bulk crystals, thin films, and nanocrystals2021

    • 著者名/発表者名
      Yamada Takumi、Handa Taketo、Yamada Yasuhiro、Kanemitsu Yoshihiko
    • 雑誌名

      Journal of Physics D: Applied Physics

      巻: 54 ページ: 383001~383001

    • DOI

      10.1088/1361-6463/ac0e58

  • [雑誌論文] Polaron Masses in CH3NH3PbX3 Perovskites Determined by Landau Level Spectroscopy in Low Magnetic Fields2021

    • 著者名/発表者名
      Yamada Yasuhiro、Mino Hirofumi、Kawahara Takuya、Oto Kenichi、Suzuura Hidekatsu、Kanemitsu Yoshihiko
    • 雑誌名

      Physical Review Letters

      巻: 126 ページ: 237401

    • DOI

      10.1103/PhysRevLett.126.237401

  • [学会発表] 半導体発光冷却の実現に向けたCsPbBr3/Cs4PbBr6バルク結晶からのアンチストークス発光評価2021

    • 著者名/発表者名
      梶野 祐人,大竹 柊司,山田 琢己,音 賢一,金光 義彦,山田 泰裕
    • 学会等名
      第82回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] ペロブスカイト半導体の電子-格子相互作用:基礎物性とデバイス応用2021

    • 著者名/発表者名
      山田 泰裕
    • 学会等名
      第82回応用物理学会秋季学術講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] CsPbBr3の空間構造に依存した励起子三重項分裂2021

    • 著者名/発表者名
      兼石幸弥,五十嵐菜々子,松森航平,横・c紘子,音賢一,金光義彦.山田泰裕
    • 学会等名
      2021年日本物理学会秋季大会
  • [学会発表] Evaluation of Electron-Phonon Coupling in Halide Perovskites for Innovative Device Applications2021

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro Yamada, Yuto Kajino, Takumi Kimura, Hirofumi Mino, Kenichi Oto, Hidekatsu Suzuura, and Yoshihiko Kanemitsu
    • 学会等名
      2021 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • 国際学会
  • [学会発表] Spatial Dependence of exciton Fine-Structure Splitting of CsPbBr3 Bulk Crystal2021

    • 著者名/発表者名
      Yukiya Kaneishi, Nanako Igarashi, Kouhei Matsumori, Hiroko Yokota, Kenichi Oto, Yoshihiko Kanemitsu, and Yasuhiro Yamada
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2021
    • 国際学会
  • [学会発表] Electron-Phonon Interactions of Halide Perovskites: Its Impact on Fundamental Properties and Device Applications2021

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro Yamada
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2021
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2022-12-28  

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