| 研究課題/領域番号 |
19K03690
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| 研究機関 | 上智大学 |
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研究代表者 |
欅田 英之 上智大学, 理工学部, 准教授 (50296886)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 二酸化チタン / ポンプ・プローブ分光 |
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| 研究実績の概要 |
本研究の目的は、光触媒材料のほとんどを占める二酸化チタンの光励起キャリアの挙動を明らかにすることにある。特に、異なる構造に対するキャリアダイナミクスの違いに焦点を当て、光触媒活性にどのような影響を与えるかを解明する。
従来の「化学的」研究では考慮されてこなかった、「光物性」的な見方、すなわちアナターゼ構造のみ励起子の自己束縛化が起きるといった、光励起キャリアのふるまいの違いに着目する。ポンプ・プローブ測定で得られる結果に対して化学的手法を用いてトラップ正孔とそれ以外の信号を分離し、光物性の観点から、低温下での測定や時間分解発光を行う。さらに、光物性の重要な課題である励起子の自己束縛過程を明らかにする。
我々はこれまでフェムト秒パルスによる紫外ポンプ・白色プローブ測定系を用いて、アナターゼ及びルチル二酸化チタンの光励起キャリアのふるまいを観測してきた。しかしながら、より長時間領域での報告と異なる結果が得られており、同一試料で幅広い時間領域の測定が必要となっていた。
そこで、2019年度は、広い時間領域で測定できる環境を整えた。上記のようにサブピコ秒からナノ秒領域の測定が可能なポンプ・プローブ実験系は完成しているので、これまでより長いマイクロ秒時間領域におけるポンプ・プローブ測定系の構築を行った。
さらに構築した測定系を用いて、アナターゼ二酸化チタン薄膜における光励起キャリアに由来する信号の測定に成功した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
当初の計画にあるように、2019年度は、広い時間領域で測定できる環境を整えた。具体的には、すでに完成しているサブピコ秒からナノ秒領域の測定が可能なポンプ・プローブ実験系に加えて、これまでより長い時間領域におけるポンプ・プローブ測定系の構築を行った。
作製した測定系を用いてアナターゼ二酸化チタン薄膜の光励起キャリア信号の検出に至っていることから、当初の計画通りに順調に進展していると言える現状にある。
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| 今後の研究の推進方策 |
2019年度に測定系が完成したことから、これを使って二酸化チタンの光励起キャリアの結晶内部でのダイナミクスを明らかにする。まず、アナターゼ及びルチル二酸化チタンにおける光励起キャリアの拡散過程の解明を行う。様々な膜厚の試料について測定を行い、特に正孔の拡散の様子、結晶構造による違いを明らかにする。
さらに、低温下での二酸化チタンの光励起キャリアの拡散過程も測定する。アナターゼ二酸化チタンでは、励起子の自己束縛化がおきる。一方、n型ドープアナターゼ薄膜では、電子の易動度は温度低下とともに上昇する。このことは、正孔とフォノンとの相互作用が強いことを示唆している。そこで、試料をクライオスタット中に入れた状態で上記と同じ測定を行い、二つの結晶構造での正孔のふるまいの違いを明らかにする。
また、時間分解発光も同時に行い、光物性の古くからの課題である自己束縛励起子形成過程を解明する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
2019年度当初は、従来よりも長時間領域でのポンプ・プローブ信号測定系の構築と、従来のピコ～ナノ秒領域での様々な二酸化チタン試料のポンププローブ信号測定とを並行して行う予定であった。
しかし、上で述べたように長時間領域での測定系づくりが順調に進んだ。そのため、この一年間をこちらに専念し、様々な試料での測定は、幅広い時間領域の測定系がそろった2020年度に一気に行ったほうが研究がスムーズに進展すると判断した。試料作製に必要だと2019年度に見積もっていた費用も2020年度に使うことになるため、この使用額が生じている。
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