| 研究課題/領域番号 |
19K05072
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| 研究機関 | 国立研究開発法人産業技術総合研究所 |
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研究代表者 |
佐野 泰三 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (30357165)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | 光触媒 / 水素発生 / 有機分子触媒 / 窒化炭素 |
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| 研究実績の概要 |
g-C3N4上に担持して水素発生を促進する有機分子触媒の構造を明らかにするために、各種の有機分子をg-C3N4に担持し、犠牲材存在下での光触媒的水素発生速度を解析する実験を引き続き行った。水素発生活性を示した分子の多くは溶解度の低い分子であり、また、π電子系は必要ではないことが明らかとなった。さらに、担持された有機分子の分散性を高めると水素が発生せず、有機分子結晶が塊で存在し、g-C3N4が水に分散しにくい状態になると水素発生活性が向上することが明らかとなった。
昨年度に懸念されたg-C3N4の水素発生活性のばらつきの原因を究明するため、各種分光法を用いて水素発生速度の異なるg-C3N4のキャラクタリゼーションをした。X線光電子分光法により、活性の高いg-C3N4には不純物元素の含有が確認され、比表面積を増大させるためのアルカリ水熱処理中に混入した不純物（Xとする）の構成元素であることが確認された。不純物Xを故意に添加し、g-C3N4上に塊として担持したところ、触媒として有機分子を添加しなくても水素が発生した。また、不純物の混入を極力抑制して合成したg-C3N4に有機分子を担持した試料よりも優意に高い水素発生速度を示した。有機分子の添加により水素発生活性が向上した時と同様に、不純物Xにより水素発生活性が向上する場合も、g-C3N4の水への分散性が低下していることも明らかとなった。
以上の結果から、触媒として担持したつもりの有機分子は水素発生反応に不可欠ではなく、不純物Xや有機分子の塊によるg-C3N4の水への分散状態の制御が水素発生速度の向上に寄与すると示唆された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究課題開始前の予想と異なり、有機分子触媒やπ電子系の相互作用はg-C3N4による光触媒的水素発生速度と無関係であることを示唆する結果となったが、g-C3N4による水素発生活性を向上させる新規な手法を見出すことができた。実験再現性も高まり、調製方法と水素発生速度の関係を定量的に解析できるようになったため、今後は研究の進行が早まると期待できる。
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| 今後の研究の推進方策 |
不純物Xを担持したg-C3N4について以下の実験・解析を行い、水素発生機構と水素発生に適した構造を解明する。
(1)担持量が水素発生速度に与える効果を検討し、担持構造と水素発生速度の関係を検討する。(2)光触媒電極を作成し、水素発生反応の酸化還元電位や光応答の解析を行う。(3)電子顕微鏡（元素マッピングの可能なもの）、FT-IR、ESR、蛍光寿命測定装置、X線光電子分光装置(XPS)等により、電子構造及び結晶構造の解析を行う。(4)不純物Xとg-C3N4の組み合わせ以外でも、類似の機構の可能な水素発生触媒の探索を行う。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
新型コロナウィルスへの対応で実験時間が減少し、また、実験補助員の雇用期間が短くなり、学会参加を見送ったため。
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