研究課題
相補的な特徴を有する固体触媒と分子触媒の概念融合は、触媒化学分野における夢の一つであり、オレフィン重合分野においては究極のテイラーメイドポリマーに至る可能性を秘めている。本研究の目的は、一次構造が精密規定された可溶性の高分子鎖担体に分子触媒を集積させた新規の概念融合型触媒を合成し、これを基盤として協奏的触媒作用や機能集積の系統的な制御を実証することである。2020年度は、同一高分子鎖内に二種の分子触媒を含有する高分子鎖担持型触媒を合成し、このような触媒が、単純に二種の分子触媒を併用した場合や二種の分子錯体を別々の高分子鎖に担持した場合と比較して、延性に優れた二峰性の超高分子量ポリエチレンを産することを明らかにするなど、機能集積を実証した。2021年度は、高分子鎖担持型触媒の環境応答性を中心に検討した。特に、高分子鎖担持型触媒を用いたエチレン重合において、高分子鎖にとっての良溶媒であるトルエンと貧溶媒であるヘプタンの混合溶液を溶媒とした際の触媒挙動を明らかにした。分子触媒の活性がトルエン/ヘプタン比に対してほぼ一定であったのに対し、高分子鎖担持型触媒の活性は、ヘプタンの比率が50 vol%から100 vol%の間で大きく低下した。これは、貧溶媒であるヘプタンの比率を増加させることで起こるコイル-グロビュール転移に対応した現象である。すなわち、高分子鎖が凝集した状態では、活性中心へのアクセシビリティが著しく低下し、活性が減少する。このように、高分子鎖担持型触媒は高分子鎖の物理化学的性質に対応する機能を触媒に付与できることを実証した。
すべて 2021
すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 1件)
Applied Catalysis A: General
巻: 611 ページ: 117971～117971
10.1016/j.apcata.2020.117971
Catalysts
巻: 11 ページ: 1092～1092
10.3390/catal11091092
