| 研究課題/領域番号 |
19K05185
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
荒川 雅 九州大学, 理学研究院, 助教 (10610264)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | 金属クラスター / s-f電子相互作用 / s-d電子相互作用 / 電子構造 / 希土類 / ランタノイド / 電子局在/非局在 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、量子化された状態密度を持つ有限個の伝導s電子と局在f電子との相互作用を探究するため、酸素との反応性をプローブとして、気相のランタノイド添加銀クラスターの電子構造を調べる。
昨年度までに、3d遷移金属元素添加に加え、ランタノイドとしてまずセリウムを選択し、セリウムを1原子添加した銀クラスター正イオンと酸素との反応実験を行った。今年度は、サマリウム添加銀クラスター正イオンと酸素との反応を観測するとともに、昨年度測定したセリウム添加銀クラスター正イオンと酸素との反応における生成物、カイネティクスを詳しく解析した。
サマリウム添加銀クラスター正イオンについては、マグネトロンスパッタ法により生成したクラスターを四重極質量選別器でサイズ選別し、イオントラップに捕捉した。反応時間を変えながら酸素との反応を調べ、反応物と生成物の強度の時間変化から反応速度係数を算出した。銀原子の数（サイズ）を３個から１８個まで変えながら調べた結果、小さいサイズでは添加のない銀クラスターに比べて５桁程度高い反応性を示したが、サマリウムの内包により、反応性はあるサイズで急激に減少した。また、電子閉殻の形成による反応性の極小を観測した。
以上のサマリウム添加系の実験結果と、セリウム添加系の実験データを詳しく解析した結果を総合すると、d電子は非局在化して閉殻に寄与する一方、f電子の非局在は電子閉殻構造に寄与しないことが示唆された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
今年度は、サマリウムを一原子添加した系の実験を進めるとともに、昨年度測定したセリウム添加銀クラスター正イオンの反応経路や電子構造の解析を進めた。s, d電子の価電子総数が18の時に反応性が極小を取る一方で、f電子は閉殻構造に寄与しないことが見出された。理論計算と合わせて解析するための実験データが揃うとともに、イッテルビウムなど他のランタノイドを添加したクラスターの生成をテストし、反応実験実施の準備が整った。
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| 今後の研究の推進方策 |
当初の計画に従って、理論計算から得た電子構造の情報と実験結果とを比較してs-d電子相互作用、s-f電子相互作用を明らかにする。さらに、複数の希土類添加銀クラスターや負イオンの実験へと展開し、d電子よりもさらに局在性の強いf電子のナノスケールの物質中での遍歴伝導電子との相互作用を探究する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
新型コロナウィルスの影響で、成果報告のために参加予定だった国内外の会議が中止になったため。2021年度の国内および国際会議で成果報告を行うとともに、予定より消耗の激しかったランタノイド金属ターゲットの購入に使用する。
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