2022 年度研究成果報告書

金属クラスターへの希土類元素の添加効果：極微金属中でのs-f電子間相互作用の解明

研究課題

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研究課題/領域番号	19K05185
研究種目	基盤研究(C)
配分区分	基金
応募区分	一般
審査区分	小区分28010:ナノ構造化学関連
研究機関	九州大学
研究代表者	荒川雅九州大学, 理学研究院, 助教 (10610264)
研究期間 (年度)	2019-04-01 – 2023-03-31
キーワード	金属クラスター / s-f電子相互作用 / s-d電子相互作用 / 電子局在/非局在 / ランタノイド / 超原子 / 反応経路 / 反応カイネティクス
研究成果の概要	気相のランタノイド添加銀クラスターと酸素との反応性をプローブとして、量子化された状態密度を持つ有限個の伝導s電子と局在f電子との相互作用を探究した。サイズ選別したランタノイド添加銀クラスター正イオンをイオントラップに捕捉し、反応時間を変えながら酸素との反応を観測した。反応物と生成物の強度の時間変化から反応経路とカイネティクスを導出し、クラスターの電子構造を探究した。例えばセリウム添加では銀原子数16、サマリウム添加では銀原子数15のクラスターが反応性極小を示し、電子閉殻の形成が示唆された。d電子は非局在化して閉殻に寄与する一方、f電子の非局在は電子閉殻構造に寄与しないことが示唆された。
自由記述の分野	物理化学
研究成果の学術的意義や社会的意義	非磁性金属に微量の磁性金属を含む希薄合金において、磁性不純物に局在したd, f電子と非磁性金属のs電子との相互作用によるスピン消失に起因した近藤効果が知られ、特に磁性金属として希土類元素を含む場合には、3d遷移金属の化合物にはない特異な性質を示す物質が数多く見出されてきた。ところが、極微小金属中で量子化された状態密度を持つ有限個の伝導s電子と局在f電子との相互作用は未解明であった。金属クラスター中の有限個の伝導電子と局在f電子との相互作用を探究した本成果は、サブナノスケールの極微小物質を扱う次世代のナノ物質科学にとって非常に有意義である。