研究課題
本研究ではメチルアンモニウム臭化鉛ペロブスカイト(CH3NH3PbBr3)微結晶の非線形発光機構を解明するため、単一微結晶の顕微鏡下の過渡吸収スペクトル測定を行っている。このペロブスカイト材料系では室温において低閾値で非線形発光を示すことが知られており、この低閾値発振の原因として初期の電子状態が重要であり複数の視点から議論されている。これらの議論の争点としてキャリアと光子の相互作用状態であるポラリトンや多体キャリア(プラズマ)状態が初期の非線形発光因子と考えれているが、これらは結晶ごとのサイズや形状毎にその非線形ダイナミクスが異なるため、機構解明は困難を呈していた。そこで、顕微鏡下において、単一微結晶ごとの電子状態ダイナミクスを計測し、その初期の電子状態解明を遂行している。初年度は単色の観測光で時空間ダイナミクス計測を行ってきたが、得られた過渡種の信号の帰属が困難であった。そこで本年度は顕微鏡下で電子スペクトル計測が行えるように、フェムト秒パルス光で白色光を発生させ、スペクトル測定を遂行した。四つのCMOS検出器が連なる(縦81ch.横2048ch.）検出器を用いることで、400-1100 nmを一括検出可能な顕微鏡下の過渡球種測定装置を構築し、比較的広い観測波長域での単一微結晶計測を遂行した。複雑な振動信号がスペクトルに現れ、これらを結晶のポラリトンモデル、電場変調モデルとして取り扱った数値計算を遂行し、ダイナミクスの起源を検証した。
2: おおむね順調に進展している
当初の目的である時間分解電子スペクトル観測を遂行するため、顕微鏡下の過渡吸収スペクトル測定光学系を構築し、装置の基本的な性能評価とともに試料の計測まで行った。複雑な振動信号がスペクトルに現れ、これらを結晶の電場変調モデルとして取り扱った数値計算結果とともに、国内学会において口頭発表を行った。
さらに短い時間分解能の計測を行うため、非同軸型のパラメトリック発振器を構築中である。今後、顕微鏡下における挙動を明らかにし、初期の電子状態解明から低閾値発振機構の全体を明らかにしていく。
本年度の研究には国内、国際会議の出張費が少額で賄えたため、次年度使用額が生じた。使用計画：次年度は、最終年度のため論文出版費に関するその他の費用が多くなると予測されるため、次年度研究費と合わせて使用する計画である。
すべて 2021 2020
すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 2件)
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