| 研究課題/領域番号 |
19K05255
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| 研究機関 | 分子科学研究所 |
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研究代表者 |
藤田 貴敏 分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 特任准教授 (70767970)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | GW近似 / Bethe-Salpeter方程式 / フラグメント分子軌道法 / 有機薄膜太陽電池 / 大規模電子状態計算 / 有機半導体 / 電子励起状態 |
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| 研究実績の概要 |
本申請では、大規模電子状態計算手法のフラグメント分子軌道(FMO)法の枠組みでGW+Bethe-Salpeter equation法を実装することにより、有機半導体材料の電子励起状態計算に関する革新的手法を提案する。応用計算の対象として太陽電池や発光材料などデバイスとして期待されている系を選ぶ。電荷分離・電荷再結合や励起子緩和過程などの、デバイス性能に関わる素過程を解析するための理論基盤を確立する。
昨年度の研究により有機半導体材料の荷電状態のエネルギー（イオン化ポテンシャルや電子親和力）や電子励起エネルギーを高い精度で予測できるようになった。しかし、昨年度までの計算の枠組みでは電荷や電子励起状態が部分系に局在した状態しか扱えなかった。そこで今年度はこれまでの手法を拡張することにより、非局在化した荷電状態や励起状態を計算できる理論・プログラム開発を行った。具体的には、GW自己エネルギーの多体展開を提案し、全系の準粒子ハミルトニアンをフラグメント軌道から近似する手法を提案した。有機半導体クラスターで本手法の精度の検証を行ったところ、フラグメント分割なしのCOHSEX準粒子エネルギーをよく再現できることがわかり、一定の有用性を確認できた。また、全系の励起状態に関してはFMO-exciton法の枠組みでGW+BSEを実装した。有機分子のクラスターに関して精度検証を行ったところ、フラグメント分割なしの励起状態をある程度の精度で再現できることがわかった。今年度に行った理論・プログラム開発により、有本機半導体材料の荷電状態やエネルギー準位を予測するための準備が整った。本研究により、1,000原子以上の大規模系のGW+BSE計算が数百core程度の計算リソースで行えるようになった点は大きな意義だと考えている。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本申請の目標は、有機半導体材料の光励起状態予測に対する新手法を提案することにより、革新的光デバイスとして期待されている系に応用することである。当初予定していたFMO法の枠組みのGW法・GW+BSE法の実装は終了し、さらに非局在電子状態の計算手法の開発も行った。計画していた理論・プログラム開発は今年度にほぼ完了することができた。また応用計算として検討している有機半導体の電子ドナー/アクセプター界面の構造モデルも作成し、来年度に応用計算を進めるための準備も整った。
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| 今後の研究の推進方策 |
計画していたFMO-GW+BSE法の理論・プログラム開発は予定通り行うことができた。しかし、分極関数のフラグメント分割近似を行った場合の、GW準粒子エネルギーの計算精度には改善の余地があることを確認している。今後は分極関数の近似方法を改良することにより計算精度の向上させることを計画している。応用面では開発してきた手法を有機薄膜太陽電池系の電子ドナー/アクセプター界面に適用していくことを目指す。当初計画ではレーザー材料に対しても本手法を適用することを目指していたが、来年度が最終年度であることを鑑み、有機薄膜太陽電池系への応用に注力する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
今年度は新型コロナの影響により、参加を予定していた国際学会・国内学会が中止になったため、予定していた出張を行わなかった。また、外部の共同利用のスパコンの計算機リソースを予想以上に確保できたため、予定していた計算機の購入を見送った。
次年度の予算は応用計算に注力するための計算機リソースを確保するために使用する。
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