| 研究課題/領域番号 |
19K05317
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| 研究機関 | 国立研究開発法人理化学研究所 |
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研究代表者 |
石月 秀貴 国立研究開発法人理化学研究所, 放射光科学研究センター, 研究員 (90390674)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | 擬似位相整合 / 水晶 / 非線形光学 / 波長変換 / 紫外光 / レーザー |
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| 研究実績の概要 |
本研究は、光学耐久性と材料安定性に優れつつも従来は有効利用されてこなかった水晶を用いた擬似位相整合（ＱＰＭ）波長変換を実現し、これを用いた高強度紫外域（ＵＶ）パルス光源を構築するとともに、微細加工や質量分析への適用検討を行うことを目的としている。
水晶（α相石英）は優れた光学材料であると同時に、世界で初めての非線形光学波長変換実験に利用された非線形光学材料でもある。しかし複屈折性が極小であるため、通常の複屈折位相整合（ＢＰＭ）を用いた効率的な波長変換への利用は困難である。一方で非線形光学材料内部への人工的周期構造形成により位相整合を達成するＱＰＭはあらゆる非線形光学材料に適用可能な手法である。したがって、これを利用したＱＰＭ水晶を実現できれば、水晶の透明域（最短150nm）全域で利用可能な波長変換素子の実現が期待できる。このＱＰＭ水晶は、従来のＢＰＭを用いた非線形光学結晶に無い耐久性と安定性を備え、これを用いたＵＶ光源は基礎研究から産業応用まで広範囲の分野への展開が期待できる。
水晶のＱＰＭ構造化手法として、特に将来のＵＶ域光発生に必要とされる短周期構造の実現に適した、バルク水晶への応力印加を介した極性反転を検討した。新たにＱＰＭスタンプ法による応力印加法を提案し、加熱条件下での水晶板への周期的応力印加によって、ＱＰＭに適した周期反転構造を実現した。作成したＱＰＭ構造化水晶は、近赤外光から緑色光への波長変換実験を行うことで、予想どおりの周期反転構造が形成できていることを確認した。
ここまでの成果は、国内外における学会で口頭発表を済ませている他、査読付英文論文誌で公開されている。今後、ＵＶ光発生に適した短周期構造の実現に向け、応力印加条件を最適化するとともに、評価用環境の構築を進める予定である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
研究所年度は、水晶を用いたＵＶ光発生に適したＱＰＭ素子の実現に適した手法としてバルク水晶への応力印加を介した極性反転を選択し、その実現法として新たにＱＰＭスタンプ法の提案と実証を行った。
実際に水晶板へのＱＰＭスタンプ法による周期的応力印加を試みた。初期的実験として、緑色光発生用３次ＱＰＭ周期に相当する、構造周期124ミクロンのＱＰＭスタンプを利用し、加熱条件下で水晶板に応力印加を実施した。応力印加処理後の水晶板エッチング処理により、水晶板表面にスタンプ形状に起因する周期的なエッチング構造を確認した他、光学実験による1064nm近赤外光から532nm緑色光への波長変換を確認することで、意図した非線形光学定数の周期的反転構造が実現できていることを実証した。
また、水晶の光学特性検討から結晶内励起光伝搬方向により波長変換特性がことなることを予測し、これを光学実験において確認した。これは、応力印加周期構造形成における結晶方位選択の重要な指針となる。
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| 今後の研究の推進方策 |
研究初年度では、ＱＰＭスタンプ法を用いた応力印加を提案し、水晶の非線形光学定数周期的反転が可能であることを確認した。しかし実現した構造周期は緑色光発生用３次ＱＰＭ周期に相当する124ミクロンであった。高次（≠１次）ＱＰＭ構造は、作成が容易である一方で波長変換効率の低下につながることから、実用展開に向けて１次ＱＰＭ構造の実現が求められる。また、ＱＰＭ構造自体は動作波長の短波長化にしたがい縮小するため、短周期ＱＰＭ構造の実現が必須となる。
この結果に基づき、研究２年目以降は、短周期化に向けたＱＰＭスタンプ法の改善を試みるとともに、将来の真空紫外（波長＜200nm）光発生に向けた評価系の構築を行う。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
研究代表者である石月は、本研究計画の実施開始年である2019年4月に、それまで在席していた自然科学研究機構分子科学研究所から理化学研究所に所属を変更した。それに伴う研究環境の移動や設備の再設置などに時間を要したため、本研究の実施開始に若干の遅れが生じた。そのため計画していた研究予算の執行にも遅れが生じたことが次年度使用が生じた理由である。
しかし、計画初年度で予定していた水晶への反転構造形成は実証でき、これに関する学会発表（国内および海外）や論文発表（査読付）を完了しているなど、研究の実施状況に問題は生じていないと考えている。
研究２年目以降は、当初の計画に従い構造の微細化条件の探索と実証を図り、併せて光学評価用環境の構築を進めることで、本研究計画の目標を達成する予定である。
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