| 研究課題/領域番号 |
19K05391
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| 研究機関 | 学習院大学 |
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研究代表者 |
河野 淳也 学習院大学, 理学部, 教授 (90557753)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | 液滴衝突 / 共振増強 / 高次誘導ラマン散乱 |
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| 研究実績の概要 |
本研究は，溶液混合反応の初期過程を明らかにすることを目的とする。そのため，液滴衝突反応研究に高次誘導ラマン散乱光観測を取り入れ，精密化する。具体的には，（１）衝突液滴界面における高次誘導ラマン散乱光の時間プロファイルを観測する装置を開発し，（２）高次誘導ラマン散乱の増強機構を解明する。その結果を踏まえ，（３）高次誘導ラマン散乱光をプローブとすることにより溶液状態と反応進行度を同時観測する。本研究により，液滴衝突によって誘起される反応の全貌を，衝突界面反応を含む初期過程から定量的に明らかにする。2020年度は，以下の研究成果を得た。
（１）高次誘導ラマン散乱波形観測装置の開発：1 GHz以上の広帯域をもつオシロスコープMSOX3102Aを導入し，高次誘導ラマン散乱のバンドごとの時間プロファイルを測定した。高次誘導ラマン散乱光の信号はレーザーに対して数10 nsの遅延時間をもち，数10 ns程度の減衰定数をもつ波形となった。これは当初の想定よりも早い信号であったため，高速光電子増倍管（浜松ホトニクス，H11901-110）と高速増幅器（同，C5594-44）を導入した。
（２）高次誘導ラマン散乱光生成機構の解明：昨年度までの研究によって，単一液滴では高次の光ほど発生時間が遅くなり，衝突液滴では高次光ほどラマン散乱光発生時間が短くなる傾向があることがわかった。一方，単一液滴では高次光ほどラマン散乱光の線幅が狭く，衝突液滴では高次光ほどラマン散乱光の線幅が広くなることがわかっている。これらのことは，単一液滴では液滴内の光伝播過程で誘導ラマン散乱光が増強していくが，衝突液滴では多くのモードが同時に励起されていることを示唆している。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
装置開発に成功し，バンドごとのラマン散乱光発生時間が自動的に測定できるようになった。想定よりも散乱光発生の遅延時間が小さかったため，高速の光検出器，信号増幅器を導入して正確な測定を行う予定である。
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| 今後の研究の推進方策 |
（１）衝突液滴の高次誘導ラマン散乱の精密観測：想定よりも散乱光発生の遅延時間が小さかったため，高速の光検出器，信号増幅器を導入して正確な測定を行う。また，衝突液滴では高次光ほどラマン散乱光発生時間が短くなる傾向があった。これは，衝突液滴のゆらぎのため，高次光発生効率のいいショットでラマン散乱光発生時間が短くなることに由来する可能性がある。この場合，本来の次数依存性が測定できていないことになるので，スペクトルの同時測定などの改良を加えて確認する。
（２）高次誘導ラマン散乱光生成機構の解明：開発した装置を用いて，ベンゼンの単一液滴，衝突液滴から生じる高次誘導ラマン散乱光の時間波形を観測する。ベンゼンを試料として用いた場合，高次誘導ラマン散乱光として低波数ラマンバンドが観測されることがわかっている。このバンドに注目してラマン散乱光の発生時間解析を行うことにより，液体全体のダイナミクスを解明する。
（３）高次誘導ラマン散乱光を活用した液滴衝突反応の観測：２液滴の衝突反応を，高次誘導ラマン散乱光をプローブとして観測する。具体的な反応系として，ベンゼンなどの低振動数ラマンバンドを示す溶媒を用い，分子間振動モードの変化と反応物，生成物の同定を同時に行い，溶液状態と反応進行度の関連を明らかにする。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
高速増幅器の価格を想定より安価に抑えることができたため次年度使用額が生じた。
次年度予算と合わせて，液滴ノズルと試薬などの消耗品の購入に充てる。
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