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分子性光電気化学セル(以下、分子性PEC)による太陽光水分解は、水素ガスと酸素ガスを分離して生成することが可能であるため、光触媒粉末を懸濁させる従来型の水素生成システムと比べ、より実用的な光触媒システムとして注目されている。しかし、分子性PECによるノンバイアスでの光化学的な水の完全分解(外部バイアスを印加しない条件において、光化学的に水を2：1のモル比で水素と酸素に分解する反応)の達成は極めて困難であり、未だ達成されていないのが現状である。ノンバイアスでの光化学的な水の完全分解を駆動できる分子性PECの開発には、アノード上におけるTiO2伝導帯から酸素生成触媒への逆電子移動を効果的に抑制することが必要不可欠である。今年度は、水からの光化学的酸素生成触媒機能を示す酸素生成フォトアノードの開発に取り組んだ。酸素生成フォトアノードに用いる各種錯体色素、および錯体触媒の合成を行い、これらを共吸着させたTiO2電極(酸素生成フォトアノード)の作製を試みた。様々な吸着方法を検討した結果、錯体色素と錯体触媒をTiO2電極に逐次的に吸着させることによって、酸素生成フォトアノードを作製できることが明らかとなった。また、光増感サイトと触媒反応サイトを単一分子化した二核錯体の合成、およびこれを修飾したTiO2電極の作製も行った。作製した酸素生成フォトアノードの電気化学特性、および光電気化学特性を詳細に検討したところ、期待通り、本酸素生成フォトアノードは可視光照射下において水からの酸素生成触媒反応を駆動できることが明らかとなった。本研究において得られた成果は、ノンバイアスでの光化学的な水の完全分解を達成できる分子性PECの開発に向けた有用な知見となるものである。
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