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2022 年度 実績報告書

活性種構造を指向した配位子設計に基づく多座錯体の合成および不活性結合の分子変換

研究課題

研究課題/領域番号 19K05504
研究機関東北大学

研究代表者

田原 淳士  東北大学, 学際科学フロンティア研究所, 助教 (50713145)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2023-03-31
キーワード有機金属化学 / 錯体化学 / C-H結合活性化 / 金属-配位子協同作用
研究実績の概要

配向基を持たない単純アルカンやアレーンのC-H結合活性化および触媒的官能基化は次世代の触媒反応として精力的に研究されているが、達成のための明確な触媒設計指針は限られる。その一方で、一部のIr触媒系を用いて、温和な条件でのアルカン・アレーンの脱水素ホウ素化が報告されている。これは系内で発生する金属-ホウ素結合の働きによってC-H結合活性化の素反応における活性化障壁が軽減されるためと考えられている。本研究ではこの知見に基づき、活性種の構造を指向した配位子設計を着想し、基質としてではなく配位子としてホウ素骨格が導入された多座配位子を有する新規錯体を合成し、単純アルカンやアレーンの活性化および分子変換反応の達成を目的とする。
2020年度に新型コロナウイルスの影響で実験が実施できなかった分を補填すべく、補助事業期間として2022年度を申請した。昨年度までに、ビピリジン骨格の2,2'-位に種々のアミノアルコールをメチレン鎖で連結させた配位子前駆体を合成させ、反応系内での配位子上へのホウ素導入、およびベンゼンのC-H結合活性化を伴う脱水素ホウ素化を達成したが、配位子前駆体の溶解性が低い点が課題となっていた。2022年度はビピリジン骨格の4,4'-位にter-ブチル基を導入し、電子供与能および溶解性の両観点について触媒の改良を図った。またアミノアルコールに代わりホウ素との親和性の高いジアミンをホウ素捕捉部位に持つ配位子前駆体の合成にも着手した。上記から得られた成果は基盤研究(B)(22H02089)において重要な知見となり、次年度以降、更なる研究の発展が期待される。これらの成果は学会にて発表し、ポスター賞を受賞した。

  • 研究成果

    (18件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 4件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] CNRS(フランス)

    • 国名
      フランス
    • 外国機関名
      CNRS
  • [国際共同研究] University of Auckland(ニュージーランド)

    • 国名
      ニュージーランド
    • 外国機関名
      University of Auckland
  • [国際共同研究] Nanyang Technological University(シンガポール)

    • 国名
      シンガポール
    • 外国機関名
      Nanyang Technological University
  • [雑誌論文] Synthesis of Oxalate from CO2 and Cesium Carbonate Supported Over Porous Carbon2022

    • 著者名/発表者名
      Kiyozumi Takuya、Kudo Shinji、Mori Aska、Mizoguchi Riku、Tahara Atsushi、Asano Shusaku、Hayashi Jun-ichiro
    • 雑誌名

      ISIJ International

      巻: 62 ページ: 2476~2482

    • DOI

      10.2355/isijinternational.isijint-2022-159

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Dissolution of Iron Oxides Highly Loaded in Oxalic Acid Aqueous Solution for a Potential Application in Iron-Making2022

    • 著者名/発表者名
      Santawaja Phatchada、Kudo Shinji、Tahara Atsushi、Asano Shusaku、Hayashi Jun-ichiro
    • 雑誌名

      ISIJ International

      巻: 62 ページ: 2466~2475

    • DOI

      10.2355/isijinternational.isijint-2020-726

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Optimizing the magnetic separation of strontium ion using modified zeolite with nano iron particles2022

    • 著者名/発表者名
      Shubair Tamer、Tahara Atsushi、Khandaker Shahjalal
    • 雑誌名

      Case Studies in Chemical and Environmental Engineering

      巻: 6 ページ: 100243~100243

    • DOI

      10.1016/j.cscee.2022.100243

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Homogeneous catalyst modifier for alkyne semi-hydrogenation: systematic screening in an automated flow reactor and computational study on mechanisms2022

    • 著者名/発表者名
      Asano Shusaku、Adams Samuel J.、Tsuji Yuta、Yoshizawa Kazunari、Tahara Atsushi、Hayashi Jun-ichiro、Cherkasov Nikolay
    • 雑誌名

      Reaction Chemistry & Engineering

      巻: 7 ページ: 1818~1826

    • DOI

      10.1039/d2re00147k

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Synthesis of hybrid magnesium hydroxide/magnesium oxide nanorods [Mg(OH)2/MgO] for prompt and efficient adsorption of ciprofloxacin from aqueous solutions2022

    • 著者名/発表者名
      Falyouna Omar、Bensaida Khaoula、Maamoun Ibrahim、Ashik U.P.M.、Tahara Atsushi、Tanaka Kazuya、Aoyagi Noboru、Sugihara Yuji、Eljamal Osama
    • 雑誌名

      Journal of Cleaner Production

      巻: 342 ページ: 130949~130949

    • DOI

      10.1016/j.jclepro.2022.130949

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Encapsulation of iron nanoparticles with magnesium hydroxide shell for remarkable removal of ciprofloxacin from contaminated water2022

    • 著者名/発表者名
      Falyouna Omar、Maamoun Ibrahim、Bensaida Khaoula、Tahara Atsushi、Sugihara Yuji、Eljamal Osama
    • 雑誌名

      Journal of Colloid and Interface Science

      巻: 605 ページ: 813~827

    • DOI

      10.1016/j.jcis.2021.07.154

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 瞬間的に発生する化学種を模倣した触媒合成への挑戦2023

    • 著者名/発表者名
      田原 淳士
    • 学会等名
      FRIS / DIARE 令和4年度後期 第4回 全領域合同研究交流会
  • [学会発表] Utilization of "Buried" Carbon resources by Interdisciplinary Research between Fine Organic / Organometallic Chemistry and Dynamic Chemical Engineering2023

    • 著者名/発表者名
      田原 淳士
    • 学会等名
      第3回大津会議 合同研究発表会
  • [学会発表] 1,4-ベンゼンジチオールで連結された (-)-Levoglucosenone と種々のジヒドラジド類との縮合重合による高分子化合物の創製2023

    • 著者名/発表者名
      田原 淳士、谷代 省吾、土井 隆行
    • 学会等名
      日本薬学会第143年会(札幌)
  • [学会発表] (-)-Levoglucosenone へのチオール類の endo 選択的な 1,4-付加反応の開発: 古典的な立体選択性の逆転2023

    • 著者名/発表者名
      田原 淳士、長谷川 怜皇、谷代 省吾、土井 隆行
    • 学会等名
      日本薬学会第143年会(札幌)
  • [学会発表] Base-Promoted Dehydrogenative Coupling of Formate Anions to Oxalates: Effect of Alkali Metal Cations2022

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Tahara
    • 学会等名
      ICPAC Kota Kinabalu 2022
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Synthesis of Oxalate Dianions from CO2 for Sustainable Iron-making System2022

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Tahara
    • 学会等名
      The 12th International Conference on the Biology, Chemistry and Therapeutic Applications of Nitric Oxide
    • 国際学会
  • [学会発表] (-)-Levoglucosenone の立体選択的な1,4-付加およびヒドラゾン化による高分子化合物の創製2022

    • 著者名/発表者名
      田原淳士, 谷代省吾, 土井隆行
    • 学会等名
      第38回有機合成化学セミナー
  • [学会発表] Synthetic Study of Iridium-BNNB Complexes and Their Activity toward Simple Hydrocarbons2022

    • 著者名/発表者名
      田原淳士, 深川寛太, 土井隆行
    • 学会等名
      令和4年度化学系学協会東北大会
  • [備考]

    • URL

      https://researchmap.jp/tahara.a.aa

URL: 

公開日: 2023-12-25  

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