空気中に浮揚させた液滴のin situ構造解析法の開発とエアロゾル反応への展開

2022 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 19K05551
• 研究機関: 福岡大学
• 研究代表者: 山口 敏男 福岡大学, 公私立大学の部局等, 研究特任教授 (70158111)
• 研究分担者: 吉田 亨次 福岡大学, 理学部, 准教授 (00309890)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2023-03-31
• キーワード: エアロゾル液滴 / 溶液構造 / X線散乱 / ラマン散乱 / 水和イオン / 超音波浮揚 / 電気力学天秤 / 過飽和

研究実績の概要

液滴サイズが1㎜程度の硝酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、酢酸各水溶液、エチレングリコールー水混合液滴を超音波浮揚装置で空気中に浮揚させることに成功した。液滴のラマン散乱測定から液滴の濃度はバルクに比べて数倍濃縮されることを明らかにした。SPring-8 BL08Wにおいて液滴のＸ線散乱測定を行い、X線データをEmpirical Potential Structure Refinement(EPSR)モデリングで解析して、イオン溶媒和・会合、溶媒水の3次元構造を決定した。超低温冷却槽サーキュレーターと冷温試料チャンバーにより、室温から233 kまで、空気中に浮揚させたラマン散乱とＸ線散乱測定を行い、過冷却温度では溶媒の水素結合が成長することを明らかにした。アエロゾル液滴に近い、数十ミクロンサイズの液滴を電気力学天秤（EDB）法により浮揚させる装置を原野教授（群馬大学）と共同でSPring-8 BL08Wに設置してX線散乱測定を行った。X線照射により液滴周囲の空気の電離が起きて、液滴を浮揚させている電場が変化するために液滴がX線照射位置からずれてX線散乱測定ができなかった。数十ミクロンサイズの液滴の構造解析のためには、液滴連続生成装置とＸ線自由電子レーザー（SACLA)を組み合わせたＸ線散乱実験が必要である。本研究では、室温から233 Kまでの温度範囲で数百ミクロンから1㎜サイズの浮揚単一液滴のラマン散乱とＸ線散乱測定を実現できた。X線散乱データをEPSRモデリングで解析して液滴の三次元構造を決定する手法を確立した。本手法は微小体積、過飽和・過冷却現象、融解・結晶化現象、エアロゾル中の化学反応などを調べる分析化学、物理化学、大気化学に有用な手法である。

研究成果

• [雑誌論文] In situ Raman and X-ray scattering of a single supersaturated aqueous Mg(NO3)2 droplet ultrasonically levitated (2023)
  • 著者名/発表者名: Yamaguchi Toshio、Hata Natsuki、Matsuo Shun-ichiro、Yoshida Koji、Kurisaki Tsutomu、Ishizaka Shoji、Ohara Koji
  • 雑誌名: Analytical Sciences 巻: - ページ: -
  • DOI: 10.1007/s44211-023-00306-8
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structure and Dynamics of Solutions Studied by X‐Ray and Neutron Scattering (2022)
  • 著者名/発表者名: Yamaguchi Toshio
  • 雑誌名: Encyclopedia of Analytical Chemistry 巻: - ページ: 1～26
  • DOI: 10.1002/9780470027318.a9803
  • 査読あり
• [雑誌論文] Different properties of two types of red fluorescent proteins in octocoral Scleronephthya as Akane families (2022)
  • 著者名/発表者名: Kato Yuko、Yoshida Koji、Ohba Yoshihito、Fujimoto Ikki、Imahara Yukimitsu、Nakachi Shu、Nakashima Kenichiro、Shioji Kosei、Yamaguchi Toshio
  • 雑誌名: Luminescence 巻: 37 ページ: 2074～2082
  • DOI: 10.1002/bio.4394
  • 査読あり
• [雑誌論文] Neutron scattering on an aqueous sodium chloride solution in the gigapascal pressure range (2022)
  • 著者名/発表者名: Yamaguchi Toshio、Yoshida Koji、Machida Shinichi、Hattori Takanori
  • 雑誌名: Journal of Molecular Liquids 巻: 365 ページ: 120181～120181
  • DOI: 10.1016/j.molliq.2022.120181
  • 査読あり
• [雑誌論文] The translational, rotational, and phonon dynamics of water in ZrO2 /water nanofluid (2022)
  • 著者名/発表者名: Yoshida Koji、Sanada Yusuke、Yamaguchi Toshio、Matsuura Masato、Tamatsukuri Hiromu、Uchiyama Hiroshi
  • 雑誌名: Journal of Molecular Liquids 巻: 366 ページ: 120218～120218
  • DOI: 10.1016/j.molliq.2022.120218
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structure of Aqueous Scandium(III) Nitrate Solution by Large-Angle X-ray Scattering Combined with Empirical Potential Refinement Modeling, X-ray Absorption Fine Structure, and Discrete Variational Xα Calculations (2022)
  • 著者名/発表者名: Yamaguchi Toshio、Higa Sota、Yoshida Koji、Sumitani Kazushi、Kurisaki Tsutomu
  • 雑誌名: Bulletin of the Chemical Society of Japan 巻: 95 ページ: 673～679
  • DOI: 10.1246/bcsj.20220007
  • 査読あり
• [雑誌論文] Water structure in 100 nm nanochannels revealed by nano X-ray diffractometry and Raman spectroscopy (2022)
  • 著者名/発表者名: Shirai Jun、Yoshida Koji、Koreeda Hiroki、Kitamori Takehiko、Yamaguchi Toshio、Mawatari Kazuma
  • 雑誌名: Journal of Molecular Liquids 巻: 350 ページ: 118567～118567
  • DOI: 10.1016/j.molliq.2022.118567
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structure of an aqueous RbCl solution in the gigapascal pressure range by neutron diffraction combined with empirical potential structure refinement modeling (2022)
  • 著者名/発表者名: Zhang W.Q.、Yamaguchi T.、Fang C.H.、Yoshida K.、Zhou Y.Q.、Zhu F.Y、Machida S.、Hattori T.、Li W.
  • 雑誌名: Journal of Molecular Liquids 巻: 348 ページ: 118080～118080
  • DOI: 10.1016/j.molliq.2021.118080
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Ion solvation and association and water structure in an aqueous cerium (III) chloride solution in the gigapascal pressure range (2022)
  • 著者名/発表者名: Yamaguchi Toshio、Fukuyama Nami、Yoshida Koji、Katayama Yoshinori
  • 雑誌名: Analytical Sciences 巻: 38 ページ: 409～417
  • DOI: 10.2116/analsci.21p297
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structural analysis of hydrazinium trifluoroacetate aqueous solution by X-ray diffraction and empirical potential structure refinement modeling in the temperature range of 25 to -125°C (2022)
  • 著者名/発表者名: Yoshida K.、Nishimoto S.、Yamaguchi T.
  • 雑誌名: Journal of Molecular Liquids 巻: 353 ページ: 118802～118802
  • DOI: 10.1016/j.molliq.2022.118802
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structure of phase change energy storage material Ca(NO3)2・4H2O solution (2022)
  • 著者名/発表者名: Wang Yunxia、Zhu Fayan、Yamaguchi Toshio、Yoshida Koji、Wang Guangguo、Liu Ruirui、Song Lulu、Zhou Yongquan、Liu Hongyan
  • 雑誌名: Journal of Molecular Liquids 巻: 356 ページ: 119010～119010
  • DOI: 10.1016/j.molliq.2022.119010
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Structure of Aqueous KNO₃ Solutions by Wide-Angle X-ray Scattering and Density Functional Theory (2022)
  • 著者名/発表者名: Liu Hongyan、Zhou Yongquan、An Dong、Wang Guangguo、Zhu Fayan、Yamaguchi Toshio
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry B 巻: 126 ページ: 5866～5875
  • DOI: 10.1021/acs.jpcb.2c02247
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Structure of Aqueous CaCl2 Solutions by X-ray Scattering and Density Functional Theory (2022)
  • 著者名/発表者名: Wang Guangguo、Zhou Yongquan、Toshio Yamaguchi、Liu Hongyan、Zhu Fayan、Wu Zhijian
  • 雑誌名: Russian Journal of Physical Chemistry A 巻: 96 ページ: S68～S76
  • DOI: 10.1134/s0036024422140242
  • 国際共著
• [雑誌論文] 多孔性シリカおよび高分子ゲルに閉じ込められた水の熱的性質・構造・ダイナミクス (2022)
  • 著者名/発表者名: 吉田 亨次、山口 敏男
  • 雑誌名: 熱測定 巻: 49 ページ: 95～101
  • DOI: 10.11311/jscta.49.3_95
• [学会発表] X-ray and neutron scattering of water and electrolyte solutions in the gigapascal pressure range (2022)
  • 著者名/発表者名: T. Yamaguchi
  • 学会等名: The Xth International Meeting of the Spanish Society of Neutron Techniques
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Structure and properties of a single aqueous electrolyte droplet in the air (2022)
  • 著者名/発表者名: T. Yamaguchi, S. Matsuo, S. Nakasato, N. Hata, K. Yoshida, S. Ishizaka, K. Ohara
  • 学会等名: The 37th International Conference of Solution Chemistry
  • 国際学会
• [学会発表] ギガパスカル圧力下における水および電解質水溶液の構造 (2022)
  • 著者名/発表者名: 山口敏男
  • 学会等名: 第63回高圧討論会
  • 招待講演
• [学会発表] 液体・溶液の構造とダイナミクス研究の歴史的発展 (2022)
  • 著者名/発表者名: 山口敏男
  • 学会等名: 第44回溶液化学シンポジウム
  • 招待講演
• [学会発表] 空気中に浮揚させた酢酸水溶液の構造 (2022)
  • 著者名/発表者名: 山口敏男、木下、松尾俊一郎、吉田亨次、尾原幸治
  • 学会等名: 第71回日本分析化学会年会
• [学会発表] 量子ビームを用いた液体・溶液の構造・ダイナミクスの研究 (2022)
  • 著者名/発表者名: 山口敏男
  • 学会等名: 日本化学会中国四国支部、化学系地区講演会
  • 招待講演
• [学会発表] ギガパスカル圧力下の塩化ナトリウム水溶液中のイオン溶媒和・会合および溶媒水の構造 (2022)
  • 著者名/発表者名: 山口敏男、吉田亨次、服部高典、町田真一
  • 学会等名: 第82回分析化学討論会