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2019 年度 実施状況報告書

放射線検出を目的とするハロゲン化鉛系ペロブスカイト厚膜作製と物性評価

研究課題

研究課題/領域番号 19K05680
研究機関桐蔭横浜大学

研究代表者

池上 和志  桐蔭横浜大学, 医用工学部, 准教授 (30375414)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
キーワードペロブスカイト / X線 / 放射線検出
研究実績の概要

本研究は、ヨウ化鉛系ペロブスカイト化合物であるヨウ化鉛メチルアンモニウム(MAPbI3)をはじめとする化合物群を、ガンマ線またはX線を検出する素子の受光部として用いるための材料選定、素子作製、ならびに素子の特性評価を行うことを目的としている。
太陽電池用の光吸収素子として広く用いられているMAPbI3の単結晶を、昇温再結晶法により作製した。3mm角程度の単結晶は、DMSOを溶媒として、100℃で一晩放置することで得られた。その後、この結晶粉末を、ダイスにセットし、熱プレス機によって荷重をかけることで、直径7mm厚み1mmのペレット状に成形した。作製したペレットの表面のSEM観察、ならびに、XRDの測定結果より組成を分析した結果、ペレットは微結晶が押し固められた外観であり、また一部が、PbI2に変化していることがわかった。このことは、ペレットの密度の実測値と、MAPbI3とPbI2の密度より計算された組成比の計算結果からも支持された。
上記のペレットを用いた電極を用いて、ガンマ線照射下で10Vのバイアス電圧を印加しながら電流値を測定したところ、ガンマ線の照射強度によって電流値が変化する様子が間観測された。しかし、安定して測定するには至らなかった。
そこで、MAPbI3にかえて、CsPbI3のペレット作製を検討した。CsPbI3は、市販のものを用いた。MAPbI3の場合と同様に、CsPbI3のペレットを、ダイスと熱プレス機によって作製した。荷重、時間、温度のパラメータを変えながら、作製を行ったところ、1mm厚のペレットであっても、透過率の変化を目視でも確認することができた。条件によっては、文字が書かれた紙の上にペレットを置いて、下の字を判読することができた。このペレットを用いて電極を作製し、予備的な実験により、X線に対して感度を持つことを確認した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

複数のペロブスカイト化合物の中から、X線に感度があり、かつ、熱プレス機により電極成型が可能なCsPbI3を選択することができた。また、放射線検出素子としての特性を、ペレットの透過率、表面粗さ等のパラメータで評価できる可能性を見出したことで、放射線に対する感度の高いペレットの作製条件について、研究方針を立てやすい状況となった。

今後の研究の推進方策

無機系ペロブスカイトであるCsPbI3を、試薬メーカ―より購入し、それを用いて放射線に感度のある1mm厚のペレットを作製することに成功した。厚みは放射線を吸収できること、ならびに、感度S/N比の向上のためにも重要である。予備的な測定より明らかとなった放射線検出素子としての問題点は、ペレットの品質が電圧印加時の暗電流の大きさにも大きく影響することである。CsPbI3のペレットは、1mmの厚みであっても、熱プレス条件によって、透過率が高くなり、さらに、透過率と表面粗さにも相関がみられた。透過率の高さはペレット内部のペロブスカイト結晶の欠陥の少なさにも関係していると予測されるため、今後は、バイアス電圧印加時の暗電流特性と、透過率と表面粗さの関係について調査を進める。さらに、品質の高いCsPbI3ペレットを作製するために、再結晶法などにより自前でのペレット成形に用いる結晶粉末の精製を試みる。
ペレットの作製では、結晶をメノウ乳鉢ですりつぶすなど、熱プレス前の前処理の方法についても、検討を進める。
放射線検出の実験については、公設試験研究機関などで実施ができるよう準備を行う。

次年度使用額が生じた理由

ペロブスカイト素子の暗電流特性を測定するための装置の導入が年度後半にずれ込み、測定に必要な測定治具等の設計が終わらなかったため。
今年度は、測定用電極作製に必要な治具等を年度当初から導入し、実験を進める計画である。

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2020 2019

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (10件)

  • [雑誌論文] Low-temperature synthesized Nb-doped TiO2 electron transport layer enabling high-efficiency perovskite solar cells by band alignment tuning2020

    • 著者名/発表者名
      Y. Sanehira, N. Shibayama, Y. Numata, M. Ikegami, and T. Miyasaka
    • 雑誌名

      Mater. Interfaces

      巻: 12 ページ: 15175-15182

    • DOI

      10.1021/acsami.9b23485

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Proton irradiation tolerance of high-efficiency perovskite absorbers for space applications2019

    • 著者名/発表者名
      S. Kanaya, G. M. Kim, M. Ikegami, T. Miyasaka, K. Suzuki, Y. Miyazawa, H. Toyota, K. Osonoe, T. Yamamoto and K. Hirose
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. Lett.

      巻: 10 ページ: 6990-6995

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.9b02665

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tetrahydrofuran as an oxygen donor additive to enhance stability and reproducibility of perovskite solar cells fabricated in high relative humidity (50%) atmosphere2019

    • 著者名/発表者名
      B. Chaudhary, A. Kulkarni, A. K. Jena, M. Ikegami, and T. Miyasaka
    • 雑誌名

      Energy Technology

      巻: 8 ページ: 1-2

    • DOI

      10.1002/ente.201900990

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Performance enhancement of AgBi2I7 solar cells by modulating a solvent-mediated adduct and tuning remnant BiI3 in one-step crystallization2019

    • 著者名/発表者名
      A. Kulkarni, A. K. Jena, M. Ikegami, and T. Miyasaka
    • 雑誌名

      Chem. Comm.

      巻: 55 ページ: 4031-4034

    • DOI

      10.1039/C9CC00733D

    • 査読あり
  • [学会発表] 音響エネルギー式インクジェット法による有機無機ペロブスカイト結晶層の成膜2019

    • 著者名/発表者名
      塚本 絢穂、石河 睦生、遠藤 聡人、安井 伸太郎、池上 和志、宮坂 力
    • 学会等名
      第80回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] ペロブスカイト太陽電池の電子輸送層に向けたスズ酸塩薄膜の合成2019

    • 著者名/発表者名
      實平 義隆、沼田 陽平、池上 和志、宮坂 力
    • 学会等名
      第80回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] ハロゲン化鉛ペロブスカイト層のスピンコート成膜における アンチソルベント法の自動化の検討2019

    • 著者名/発表者名
      成田 航、池上和志、宮坂 力
    • 学会等名
      第80回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 低温製膜ペロブスカイト太陽電池の変換効率に及ぼす微粒子酸化チタンナノ粒子層の焼成温度依存性2019

    • 著者名/発表者名
      阿部剛志、池上和志、宮坂 力
    • 学会等名
      第80回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] MAPbI3ペロブスカイトペレットを用いた光導電素子の電流電圧特性の温度依存性2019

    • 著者名/発表者名
      鈴木遼河、池上和志、宮坂 力
    • 学会等名
      第80回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 放射熱を用いたハロゲン化鉛ペロブスカイト層のアニーリングと固定治具の素材および焼成条件の検討2019

    • 著者名/発表者名
      大曽根真輝、池上和志、宮坂 力
    • 学会等名
      第80回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 熱プレス法によるハロゲン化鉛ペロブスカイトペレットの作製と光検出素子応用へ向けた電極基板の表面処理の検討2019

    • 著者名/発表者名
      八巻千晶、池上和志、宮坂 力
    • 学会等名
      第80回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] フィルム型ペロブスカイト太陽電池の熱プレスによる電極作製法2019

    • 著者名/発表者名
      白石円香、池上和志、宮坂 力
    • 学会等名
      第80回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 水蒸気流通下での熱処理によるMgドープ酸化スズ電子輸送層の合成2019

    • 著者名/発表者名
      實平 義隆、沼田 陽平、池上 和志、宮坂 力
    • 学会等名
      第67回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] スピンコート法による順構造フィルム型ペロブスカイト太陽電池モジュールの作製に向けた基板表面処理法の改善2019

    • 著者名/発表者名
      成田 航、池上 和志、宮坂 力
    • 学会等名
      第67回応用物理学会春季学術講演会

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公開日: 2021-01-27  

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