| 研究課題/領域番号 |
19K06994
|
|---|
| 研究機関 | 松山大学 |
|---|
研究代表者 |
北村 正典 松山大学, 薬学部, 教授 (80453835)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
|
| キーワード | 直接的アミド化 / ホウ素触媒 / タンパク質 |
|---|
| 研究実績の概要 |
これまで報告されている触媒的アミド化反応の研究において，二核ホウ素錯体が重要な中間体であることが報告されている（Chem. Sci. 2018, 9, 1058）。また、その形成段階に最もエネルギーを要することがDFT計算によって求められている。しかし，これまでのボロン酸触媒を用いたアミド化反応では，そのほとんどにおいて単核錯体が用いられ，反応系中における二核錯体形成が予想されている。はじめからボロン酸部位ふたつを結合した触媒を用いれば，重要中間体の形成においてエントロピー的に有利になるのではないかと考え，研究を推進している。
これまでの研究で，ふたつのボロン酸触媒部位を架橋した触媒がよりよい結果を与えることがわかっているため、当該年度は触媒の架橋部位の検討を行った。架橋部位として，リジットなものからフレキシブルなものまでを設計，合成し，これらの有効性を検討する段階である。
これらのボロン酸触媒を用いて，アミド化反応の条件検討を行う予定であるが，特に，本反応では酸と塩基の絶妙なバランスにより触媒活性が変化する可能性がある。そこで，酸となる出発物のカルボン酸と，塩基となる出発物のアミンの化学量論，またこれらの添加順について詳しく検討を行う。
|
| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
コロナ禍によって，当該年度は研究時間が随分減少したため，進捗状況にやや遅れを取っている。また，2020年4月に研究代表者の異動があり，新たに研究室を立ち上げなければならず，研究環境に変化があった（当該年度の研究室配属学生数が減少し，大学院生はいなくなった）。このため，やや遅れている状況である。
しかし，本課題の元来の研究目的ではないが，アミド化に関する知見を利用して，トリアジンやその類縁体のπ電子不足性を用いたアミド化反応の開発には至っている。以上の理由から「やや遅れている」と判断した。
|
| 今後の研究の推進方策 |
現在は，研究室配属学生数も増えたため，大人数で課題へ取り組む予定である。また，コンピューターを使った計算科学を用いることで，触媒分子の単純化を試み，触媒合成の効率化を図る予定である。
|
| 次年度使用額が生じた理由 |
当該年度は購入するガラス器具や試薬の支出が少なくなるよう努めた。また，該当年度において研究の進捗に遅れがあったが，次年度で研究が大きく進展することが見込まれる。このため，ガラス器具や試薬の支出が増えると予想される。
|
