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2020 年度 実施状況報告書

第一原理配置サンプリング計算による高ドープ固体電解質のドーピングスキーム構築

研究課題

研究課題/領域番号 19K15287
研究機関山形大学

研究代表者

笠松 秀輔  山形大学, 理学部, 助教 (60639160)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2023-03-31
キーワード第一原理計算 / 統計熱力学 / ニューラルネットワーク / イオン伝導体 / セラミックス
研究実績の概要

昨年度から引き続き、固体酸化物型燃料電池向けのプロトン伝導性セラミックス材料として有望視されているYドープBaZrO3に着目した。第一原理計算とレプリカ交換モンテカルロ法を組み合わせることでドーパント配置の熱力学サンプリング計算を進めてきたが、その結果、従来、概ねランダムに材料中に分布すると考えられていたドーパントが、ある程度の規則性を有して分布することがわかった。そして、この分布が不純物濃度やセラミックスを焼成するときの温度に依存すること、および、特定の条件でイオン伝導性に有利な配置になることを明らかにした。また、このようにして得たドーパント分布に対して、マスター方程式によるプロトン拡散シミュレーションを行い、焼成温度帯で得られるドーパント配置の方が、ランダム配置の場合よりも伝導度が高くなることを確認した。これらの結果は、ドーパントのナノスケールでの配置をプロセス条件によって制御することで、イオン伝導性などのマクロ物性を変調させることができることを示唆しており、物質設計において新たな次元を提案する興味深い結果であると考える。

また、上述したような計算、すなわち、複合酸化物系のイオン配置不規則性のサンプリングを加速するための技術開発を進めた。理想格子構造から、構造最適化後のエネルギーを予測するニューラルネットワークモデルを構築しながら計算を進めるアクティブラーニングによって、第一原理計算でサンプリングするのに比べて10000倍程度の加速を実現した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

当初計画していなかった、ニューラルネットワークモデルの機械学習による熱力学サンプリングの大幅な加速を実現した。これによって、BaZrO3系プロトン伝導体のドーパント種・濃度・水和量ごとの計算が当初の予定よりも高速に、幅広い条件で実行することができている。

今後の研究の推進方策

BaZrO3系プロトン伝導体のドーパント種・濃度・水和量ごとのドーパント、およびプロトン配置の熱力学サンプリング計算を進める。これによって、ナノスケールの局所ドーパント配置がプロセス条件によってどのような変調を受けて、その結果としてプロトンキャリアの配置がどのように変わっていくか調べる。

また、機械学習ポテンシャルを使った分子動力学計算も開始する。上記の熱力学サンプリングで計算されたドーパント配置の元で、プロトン伝導のダイナミクスを直接シミュレーションし、プロセス条件と、局所イオン配置と、プロトン伝導性を結びつけることを目指す。

次年度使用額が生じた理由

新型コロナウイルス蔓延のため、対面での学会やディスカッション、謝金を伴う講演依頼などを行うことができなかったため、計画どおりの執行が難しくなった。解析用端末などの新規導入によって研究を加速させるために使用する。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2021 2020 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (3件) (うち招待講演 2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Theoretical study on proton diffusivity in Y-doped BaZrO3 with realistic dopant configurations2021

    • 著者名/発表者名
      Fujii Takeo、Toyoura Kazuaki、Uda Tetsuya、Kasamatsu Shusuke
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 23 ページ: 5908~5918

    • DOI

      10.1039/D0CP06035F

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Monte Carlo Sampling of Configuration Disorder in Crystalline Materials2021

    • 著者名/発表者名
      Kasamatsu Shusuke
    • 雑誌名

      The Brain & Neural Networks

      巻: 28 ページ: 12~39

    • DOI

      10.3902/jnns.28.12

  • [雑誌論文] Dopant arrangements in Y-doped BaZrO3 under processing conditions and their impact on proton conduction: a large-scale first-principles thermodynamics study2020

    • 著者名/発表者名
      Kasamatsu Shusuke、Sugino Osamu、Ogawa Takafumi、Kuwabara Akihide
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 8 ページ: 12674~12686

    • DOI

      10.1039/D0TA01741H

    • 査読あり
  • [学会発表] 高並列第一原理熱力学サンプリングによるセラミックス電解質中の配置不規 則性の解析2020

    • 著者名/発表者名
      笠松秀輔
    • 学会等名
      電気化学会東北支部第33回若手の会
    • 招待講演
  • [学会発表] 超並列第一原理熱力学計算による BaZrO3系プロトン伝 導体中のイオン配置(不)規則性の解析2020

    • 著者名/発表者名
      笠松秀輔、星野健太、兵頭潤次、山崎仁丈、小川貴史、桑原彰秀、杉野修
    • 学会等名
      第46回固体イオニクス討論会
  • [学会発表] 拡張アンサンブル法・第一原理計算結合フレームワークによる固体中の配置不規則性の大規模サンプリング2020

    • 著者名/発表者名
      笠松秀輔
    • 学会等名
      物性研究所スパコン共同利用・CCMS合同研究会「計算物質科学の新展開2020」
    • 招待講演
  • [備考] スーパーコンピュータを使った大規模シミュレーションで固体電解質中の不純物分布の予測に成功

    • URL

      https://www.sci.yamagata-u.ac.jp/news/detail/470/

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公開日: 2021-12-27  

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