| 研究課題/領域番号 |
19K15355
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
藪下 瑞帆 東北大学, 工学研究科, 助教 (00835142)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | 炭素材料 / 反応場 / 吸着 / バイオマス / ホルモース反応 / 不均一系触媒 |
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| 研究実績の概要 |
前年度までの検討において、当初計画通り窒素ドープ炭素を調製し、これをホルモース反応に供して触媒性能を評価したが、含窒素官能基の塩基性が弱く目的反応は全く進行しなかった。そのため本年度は、含窒素官能基よりも強い塩基性を示し触媒活性点として機能し得る化学種を炭素表面に担持することで、当初コンセプト通りに炭素材料表面を反応場として用いつつ、なおかつ目的反応に対して有効な活性種を有する触媒材料の創製を目指した。そこで、塩基として機能可能であり、なおかつ反応溶媒として想定している熱水中でも安定なMg-Alから成る層状複水酸化物（ハイドロタルサイト）の調製ならびに炭素材料表面への担持を試みた。活性炭懸濁液に対し、MgおよびAlの前駆体を溶解させた水溶液ならびにアンモニア水を滴下してハイドロタルサイトの活性炭表面への析出・担持を試みたが、ハイドロタルサイトは形成されず、MgおよびAlそれぞれの水酸化物のみが生成した。様々な合成条件（異なる活性炭量、Mg/Al比等）を適用しても同様であった。同様の手順で活性炭非存在下で調製を試みた場合にはハイドロタルサイトが形成されることから、活性炭がハイドロタルサイトの形成を阻害してしまっていることが示唆された。これらのことから、Mg-Alベースのハイドロタルサイトではなく別の元素から成るハイドロタルサイトの合成、あるいは別種の塩基性酸化物の合成・担持を行う必要があると考えている。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
研究実績の概要に記載した通り、様々な条件検討を重ねたものの、想定していたMg-Alベースのハイドロタルサイトを活性炭表面に析出・担持することができておらず、目的とするホルモース反応に有効な活性点を炭素材料上に構築するに至っていない。一方で、昨年度までの検討から炭素材料表面上への糖化合物の吸着、また、別の有機化合物が存在する場合の糖化合物の吸着過程（競争吸着過程）については知見が得られている。以上から、本研究全体の進捗状況としては「やや遅れている」と判断する。
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| 今後の研究の推進方策 |
引き続き、ホルモース反応の促進に必要な活性点（塩基性酸化物）の活性炭表面への析出・担持を試みる。触媒反応を水中で実施することを考慮し、Mg-Al以外の元素から成るハイドロタルサイトや、全く別の塩基性酸化物を析出させて活性炭表面上への担持を試みる。調製した活性炭担持塩基性酸化物触媒をホルモース反応に用いて活性を評価するとともに、塩基点の強さや量の評価をアンモニアをプローブ分子に用いた昇温脱離法（TPD）により定量的に分析し、構造活性相関を明らかにする。さらに、本相関に基づいて、より活性の高い触媒材料の創出へと結びつける。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
新型コロナウィルス感染症による影響で上半期はリモートワークが中心となり、研究・実験を一時停止せざるを得ない状況となったため、消耗品費が予定よりも少額となった。加えて、出席を予定していた国際学会や国外学会の全てが、オンライン開催あるいは中止・延期となり、そのために計上していた旅費としての使用も予定よりも少ない。このことから、本年度使用しなかった額を次年度へと繰り越し、消耗品・学会参加費・学内共同研究装置利用費に充当する計画である。繰り越した研究費を含め、適切な使用に細心の注意を払いながら当該研究の成果を最大化できるよう努める。
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