本研究では、電界、電子線の外部刺激を印加した際に起こる、気体分子と金属・酸化物表面原子との化学反応に伴う高速ダイナミクスを実空間・実時間で観測することを目指す。観測には、気体雰囲気下において原子レベルで動的観察ができる環境制御・透過電子顕微鏡(E-TEM)を利用し、さらに高速カメラを用いて化学反応中の個々の原子の高速現象を捉える。本研究では、第一に様々な気体雰囲気下で金属・酸化物表面の原子構造解析を行う。第二にナノレベルの局所領域に電界を印加し、電界誘起による表面原子の高速ダイナミクス現象を捉える。第三に照射電子線を制御することで、電子線誘起による気体分子と表面原子の高速反応を解明する。 ナノギャップ構造をTEM内でその場形成し、電気的刺激により気体分子を活性化し、電極表面の金属原子の電界蒸発を誘起させた。高空間・高時間分解能の最先端透過電子顕微鏡を用いることで、ガス雰囲気中で動作するナノギャップ電極において、ガス分子が電極表面の金属原子と反応することを見出した。さらに、ナノギャップ電極に形成される電位分布を、電子線ホログラフィー法を用いて可視化した。ここで、局所的な電場の影響を検討するために、ナノギャップ電極先端近傍に形成される電場のシミュレーションを実施した。ナノギャップ電極に電圧を印加した際に生じる電位分布、ナノギャップ先端に形成される局所的に増強された電場分布、電極先端に局在化した電荷分布を、電場シミュレーションから可視化した。これらの結果は、実験で得られた電位分布よく一致した。そこで、シミュレーションで正確な電場強度を算出することで、局所的に増強された電場の分布と金属電極表面の原子・分子ダイナミクスの関係性の解明を進めた。本研究により得られた成果は、ナノ構造体の形成条件(印加電圧、電界分布、気体種、気体分圧、結晶面)を見出すための重要な知見となる。
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