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本研究の目的は、申請者が近年開発した、高強度近赤外数サイクルレーザーパルスを用いたフーリエ変換分光法を、クラスター・クラスターイオンに応用し、クラスター・クラスターイオンの振動回転スペクトルを得ることを可能とすることである。
既存のTOF-MSの資料導入部にパルスバルブを導入し、超音速ガスジェットの生成を可能とした。Ar原子を資料としたTOF-MS計測から、Arの多量体の生成を確認した。高強度近赤外数サイクルレーザーパルスを用いたAr二量体のポンププローブ計測を行い、Ar二量体イオンの収量のフーリエ変換にAr二量体の回転に帰属できるピークが現れた。
TOF-MS内に設置された位置敏感型検出器を用いて、イオン化された超音速ガスジェット中のAr原子の速度分布を計測した。超音速ガスジェットの出射時刻とイオン化レーザーの照射時刻を200 us程度変化させることによって、イオン化されたAr原子の平均速度は50 %程度変化した。このことから、超音速ガスジェットの出射時刻を変化されることで、本分光法におけるドップラーシフトの寄与を見積もることが出来ることを確認した。
Ar原子とKr原子のポンププローブ計測を行った。Ar二価イオンとKr二価イオンのイオン収量のフーリエ変換によって得られたスペクトルには、ArイオンとKrイオンのスピン軌道分裂に相当するピークが非常に強く表れた。ArイオンとKrイオンのスピン軌道分裂エネルギーをそれぞれ1.2×10^(-4) cm^(-1)、5×10^(-4) cm^(-1)の精度で決定した。また、Krについては、同位体効果が確認された。
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