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本研究では，金属ナノ構造に光励起される局在プラズモン共鳴の時間的・空間的な光閉じ込め効果を明らかにし，時空間挙動を光により制御することを最終目的としている。本年度は，多数のプラズモン固有モードが励起される二次元金属プレートに注目し，近接場イメージング計測によりプレートにプラズモン固有モードの静的および動的空間特性を深化することを試みた。その結果，金三角形プレートの頂点の形状を強く反映して光学選択則および空間モードが顕著に変化することを明らかにした。また，理論計算から励起光の偏向特性により光学選択則を制御できることを検証した。さらに，プレートのサイズを大きくすることで，定常状態の近接場イメージングにおいても複数のプラズンも固有モードの重ね合わせ状態が励起されることを明らかにした。これらの結果は，励起光の特性を制御することでプラズモンの空間特性を制御できることを示唆するものである。
次に，二次元金属プレートの時間分解二光子発光測定を試みたが，発光量子収率が非常に低く，明瞭な近接場空間イメージングを得られないという問題が生じることが明らかとなった。これを改善するために，蛍光分子であるペリレンのマイクロ結晶を気相成長法により作製し，結晶上に金属プレートを分散してプラズモン増強蛍光を検出することで，金属プレートに励起されるプラズモン固有モードの時間分解非線形イメージングを行う手法を検討した。その結果，金属プレートのサイズが大きくなるにつれ，プラズモンの寿命が短くなることを明らかにした。また，その過程で，ペリレン結晶内部にファブリーペローモードとウィスパリングギャラリーモードのふたつの共振器モードが同時に励起されることが明らかにした。以上のように，プラズモンの時空間特性の深化するだけでなく，誘電体マイクロ結晶に関して新しい知見を得ることに成功した。
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