| 研究課題/領域番号 |
19K15606
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| 研究機関 | 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構 |
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研究代表者 |
蓬田 匠 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 原子力基礎工学研究センター, 研究職 (40743349)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | ウラン / 微粒子 / 顕微ラマン分光法 / 電子線後方散乱回折法 / マイクロX線吸収分光法 |
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| 研究実績の概要 |
核燃料物質であるウランは様々な化合物形態(化学形)を持ち、原子力関連施設で行われるウラン濃縮や燃料製造など、各工程で異なる化学形のウランが用いられる。世界各国の原子力施設でウランの取り扱い時に発生する、数マイクロメートル(μm)程度のウラン粒子の化学形を判別できれば、各施設におけるウラン取扱い履歴の推定が可能になると期待される。これまで、顕微ラマン分光分析法を用いてウラン微粒子の分析がなされているが、化学形の判別できない微粒子が存在することが課題であった。そこで本研究では、可視光線、電子線、X線を用いた異なる分析法を組み合わせることで、直径数μmのウラン微粒子の化学形を判別可能な手法を開発する。
令和二年度は、電子線を用いた電子線後方散乱回折法を用いて、二酸化ウランと八酸化三ウランの粒子の化学形態を判別できるかどうかについて試験を行った。数マイクロメートルの大きさの二酸化ウランと八酸化三ウランの粒子を、マイクロマニピュレータを用いてシリコン基板上に担持した。その後、走査型電子顕微鏡-X線検出によってウラン粒子を特定した後、各粒子の電子線後方散乱回折(EBSD)像を取得した。EBSD像を取得する際の照射電流と加速電圧の最適化を行った結果、それぞれの粒子からEBSDパターンを取得できた。得られたEBSDパターンを解析したところ、二酸化ウランと八酸化三ウランの構造に由来することが明らかとなり、数マイクロメートルの粒子状ウランのEBSDパターンを取得して、その化学形を判別可能であることが実証できた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究課題では、4年間の研究期間の中で、顕微ラマン分光分析法、電子線後方散乱回折法、マイクロX線吸収分光法という異なる分光分析法を実験に用いる計画である。本年度は、研究計画の2年目であり、電子線後方散乱回折法を用いた実験を行った。その結果、電子線後方散乱回折法を用いて微粒子状ウランの化学形態の判別が可能であるという、当初の計画通りの成果が得られたことから、おおむね順調に進展していると判断した。
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| 今後の研究の推進方策 |
当初の予定通り、可視光線を用いた手法として顕微ラマン分光法を用いた試験を行う。まず、化学形の明確なウラン標準粒子を用い、キセノンランプによる紫外線照射、および加熱による分析前処理を行う。その後、顕微ラマン分光測定を行い、ウラン粒子のラマンスペクトルを取得して、分析前処理によってウラン粒子の化学形が変化していないかを確認する。それぞれの分析前処理で得られた結果を比較し、環境試料に含まれるウラン微粒子の顕微ラマン分光測定を行う際に適した前処理手法を検討する。
また、マイクロX線吸収分光法を用いた手法については、試料担持方法や測定方法の改善により、XANESスペクトルの信号雑音比を向上させる実験を並行して進めている。基板上へ直接粒子を回収する手法を導入することで、基板由来のバックグラウンドを低減する方法を検討している。さらに、微粒子を測定する際のＸ線マイクロビームや、試料の位置ずれを補正する方法として、イメージングＸ線吸収分光法と、透過顕微Ｘ線吸収分光法という2種類の新しい測定方法の導入を進めている。これらの方法により、これまでX線吸収分光測定が困難であった微小なウラン粒子に対しても、化学形態の判別を可能にすべく研究を進めている。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
本年度は、電子線後方散乱回折法による試験を実施した。装置類や消耗品の劣化や破損などを避けるために、顕微ラマン分光実験等に用いる実験器具類の購入を先送りにしたことで、次年度使用額が生じた。
次年度使用額は、令和3年度研究経費と合わせて、購入を先送りした実験器具類等、研究に必要な物品の購入費用として使用する。
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