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2020 年度 実績報告書

高分子材料の破壊・疲労・劣化機構を解明する次世代のメカノプローブ開発

研究課題

研究課題/領域番号 19K15623
研究機関広島大学

研究代表者

今任 景一  広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 助教 (80777970)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2021-03-31
キーワード高分子化学 / メカノケミストリー / メカノクロミズム / メカノフォア / 分子マシン / 分子スイッチ / 電荷移動相互作用 / 応力検出
研究実績の概要

本研究では、高分子材料の破壊・疲労・劣化現象の機構解明に適した機能(室温不可逆性、可逆性の光制御、高感度検出)を有するメカノプローブ(MP)の開発を目的としている。このMPは熱安定だが力・光応答性のOvercrowded alkene (OA)、蛍光性で電子不足なPerylene diimide (PDI)、電子豊富なPeryleneで構成される。力がない場合、PDIとPeryleneが電荷移動(CT)相互作用を形成してPDIの蛍光は消光する。力を加えるとOAが異性化してCT相互作用が解離し、PDI蛍光が生じる。OAの異性化は熱不活性である一方、適切な波長の光を照射することで可逆的に制御でき、MPを元に戻すこともできる。
最終年度は、初年度に引き続きMPの合成に取り組んだが、MPの単離には至らなかった。一方、本OAの分子スイッチとしての興味深い特性を見出した。光可逆的にtrans←→cis異性化する分子スイッチの中でも、アゾベンゼン(AB)は容易に合成でき、構造が大きく変わることから、広範な分野で最も利用されている。本OAは、ABと同等以上のいくつかの特性を示した。まず、市販品から2段階で容易に合成でき、理論計算からはABよりも大きな構造変化を示すことがわかった。さらに、ABの応用上の重大な問題に室温でも進行するcis体からtrans体への熱異性化(半減期:~数日)があるが、本OAのcis体は室温半減期が約1000年と極めて熱安定であることも明らかとなった。光異性化率についても、ABのtrans→cisが約80%、cis→transが約90%に対して、本OAのtrans←→cisはともに約90%であった。以上のように、本OAは分子スイッチとして優れた特性を有し、AB以上に様々な分野での利用が期待される。実際に、直鎖状高分子の主鎖に導入したところ、溶液中では高分子構造を、バルク状態では熱物性(ガラス転移温度)を大きく変化させることができた。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2020 その他

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Fluorescent supramolecular mechanophores based on charge-transfer interactions2020

    • 著者名/発表者名
      Imato Keiichi、Yamanaka Ryota、Nakajima Hidekazu、Takeda Naoya
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 56 ページ: 7937~7940

    • DOI

      10.1039/D0CC03126G

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Self-healing polyurethane elastomers based on charge-transfer interactions for biomedical applications2020

    • 著者名/発表者名
      Imato Keiichi、Nakajima Hidekazu、Yamanaka Ryota、Takeda Naoya
    • 雑誌名

      Polymer Journal

      巻: 53 ページ: 355~362

    • DOI

      10.1038/s41428-020-00432-4

    • 査読あり
  • [学会発表] Thermally stable and photoresponsive molecular machines for manipulating polymer structures and properties2020

    • 著者名/発表者名
      Keiichi Imato, Ayane Sasaki, Ayumu Yamane, Ichiro Imae, Yousuke Ooyama
    • 学会等名
      The 14th International Symposium on Organic Reactions and the 44th Symposium on Organic Electron Transfer Chemistry
    • 国際学会
  • [学会発表] 熱安定な光応答性分子マシンを有する高分子の合成と評価2020

    • 著者名/発表者名
      佐々木綾音, 今任景一, 今榮一郎, 大山陽介
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 電荷移動相互作用に基づく力に応答する機能性高分子材料の開発2020

    • 著者名/発表者名
      今任景一
    • 学会等名
      2020年日本化学会中国四国支部大会
    • 招待講演
  • [備考] 今任景一(Keiichi Imato)の個人ページ

    • URL

      https://kimato.info

URL: 

公開日: 2021-12-27  

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