| 研究課題/領域番号 |
19K21858
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| 研究機関 | 早稲田大学 |
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研究代表者 |
望月 維人 早稲田大学, 理工学術院, 教授 (80450419)
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| 研究分担者 |
勝藤 拓郎 早稲田大学, 理工学術院, 教授 (00272386)
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| 研究期間 (年度) |
2019-06-28 – 2023-03-31
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| キーワード | 負熱膨張 / ハニカム格子 / 反強磁性体 / 磁気相転移 / 磁気格子結合 |
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| 研究実績の概要 |
２０２１年度の研究では、特異な結晶格子構造と非自明な磁気構造のカップリングに起因する「負熱膨張現象」を示す磁性化合物の理論的な探索・設計を目的に、ハニカム型結晶構造を持つ反強磁性体を対象に、磁性誘起負熱膨張現象の可能性や条件を理論的に調べた。この物質群の結晶構造は、MX6八面体（Mは遷移金属イオン、Xは配位子イオン）の2次元陵共有ネットワークにより構成されており、遷移金属イオンがハニカム格子を形成する。ハニカム格子を持つ反強磁性体は数多くの物質例が知られており、物質探索を行う上で、普遍的かつ典型的な物質群と言うことができる。これらの物質では、上記の特殊な結晶構造のために、遷移金属イオン上にある磁化間に働く相互作用が、異なる結合パスに由来する相反する寄与から構成される。つまり、遷移金属イオン間の直接180度ボンドに起因する反強磁性交換相互作用と、配位子イオンを介した遷移金属イオン間の間接90度ボンドに起因する強磁性交換相互作用である。これらの、二種類の交換相互作用のボンド長依存性を通した磁気-格子結合の効果と、磁気的相互作用、格子の弾性エネルギー項を考慮したハニカム格子上の古典スピン-格子結合モデルを構築し、これを古典モンテカルロ法を用いた解析した。比熱や磁気相関関数、線形体積膨張率などの物理量の温度依存性を調べることで、ある条件下では、温度降下により反強磁性への磁気相転移が起こると同時に、結晶体積が膨張する「反強磁性転移誘起負熱膨張現象」が起こることを発見した。さらに、その物理機構について、あるメカニズムを仮定して計算結果を定量的に再現することで解明することに成功した。上記の成果を、論文にまとめて発表した。また、学会等での成果発表を行った。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究課題に着手して以降、磁気交換相互作用のボンド長依存性を通じた「磁性と格子のカップリング」に由来する磁性誘起負熱膨張現象が起こる磁性物質群を、広く理論的に探索してきた。いくつかの結晶構造や磁気構造を持つ物質群において、その微視的な理論モデルを構築し、古典モンテカルロ法や解析的理論計算を駆使して調べてきたが、「磁性誘起負熱膨張現象を示す物質群」の発見には至っていなかった。今回新たに、ハニカム格子反強磁性体に着目し、磁性誘起負熱膨張現象が発現する可能性を調べる出発点として、その磁気-格子結合の詳細を明らかにできた。さらに、それを取り込んだ理論モデルを構築し、数値的計算および解析的計算により解析した結果、ある条件下においてこの物質群が実際に「反強磁性相転移に伴う負熱膨張現象」を示すことを明らかにできた。この成果は、まだ数えるほどしか知られていない磁性誘起の負熱膨張を示す物質群に、新しい重要な候補物質を付け加えるものであり、本研究課題が目指した目標・目的の大きな部分は達成されたと言える。その意味で、本研究課題の進捗状況は「おおむね順調に進展している」と結論付ける。
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| 今後の研究の推進方策 |
２０２１年度の研究において発見した「ハニカム格子反強磁性体における磁性誘起負熱膨張発現の可能性」および、理論計算によって明らかになった本現象が発現する詳細な条件を、今後、物質合成および構造解析を行う実験研究者である研究分担者と共有することで、ハニカム格子反強磁性体の中から実際に磁性誘起負熱膨張現象を発現する物質を探索することが可能になる。また、上記の発見により、同様にMX６八面体の陵共有ネットワークにより構成される他の結晶構造を持つ反強磁性物質においても、同様の物理機構で磁性誘起負熱膨張現象が起こる可能性を理論的に探索することが次の方針と掲げられる。このような方向性の研究においては、対象とする物質群の磁気-格子結合を記述する微視的モデルの構築が不可欠になるが、その際には、本研究で明らかにした「MX６八面体陵共有ネットワークにおける磁気交換相互作用のボンド長依存性」は重要かつ役立つ情報として活用できるはずである。以上の観点から、今後の研究推進方策として、（１）ハニカム格子反強磁性体を念頭においた磁性誘起負熱膨張物質の物質探索、物質合成、および測定実験による実証 と、（２）MX6八面体陵共有ネットワークを持つ反強磁性物質群における、さらなる新規物質群の理論探索、の二つを掲げる。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
本研究課題で取り扱う多自由度相関系の理論解析には、電子の電荷、スピン、軌道および格子といった物質内部の複数の自由度と、それらの間の複雑な相互作用を取り込んだ理論モデルを数値的に解析するための高性能なコンピュータが必要である。しかし、昨今の世界的な半導体不足により、所定の要求性能を満たすコンピュータの調達を２０２１年度内に行うことができなかった。そのため、高性能コンピュータを調達するための助成金を翌年度分として請求し、このコンピュータを使用した数値シミュレーションによる研究を２０２２年度に実施する研究計画の変更を行った。
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