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水熱合成法は、他の成膜法と比較して低温合成であることから高品質の結晶化が可能である。本研究では、30.1kHzで共振駆動されるランジュバン振動子を利用して水熱反応を促進することでチタン酸ジルコン酸鉛(PZT)のエピタキシャル薄膜の厚膜化と単結晶化を試みた。従来の高品質PZTエピタキシャル薄膜の合成時には、基板成膜面を下にする手法を提案していたが、超音波照射をしないために精々1ミクロン厚であった。これは、成膜中に水溶液中で合成されるPZT粉末が基板に堆積してしまい、エピタキシャル成膜に悪影響をもたらすためである。しかし、今回の場合には上部から超音波照射を行うことで音響流が生じ、PZT粉末は堆積しないことを確認することができた。
これらの知見に基づき、超音波照射するためのセットアップを新たに構築し、150℃の超音波アシスト水熱合成法によりチタン酸ストロンチウム(100)単結晶基板上にPZTエピタキシャル薄膜を成膜した。この結果、成膜条件を最適化することにより平滑平面を有する9.4ミクロンのPZTエピタキシャル膜を得ることに成功した。超音波振動子と基板の距離や超音波照射時間、水熱合成後の冷却時間等の成膜条件パラメータを最適化した。この結果、エピタキシャル薄膜の厚さは特に超音波照射時間に大きく影響を受け、全反応時間24時間に対して14時間とすることで最大膜厚が得られることを明らかにした。これは、超音波アシストが水熱合成における結晶核生成プロセスを促進することを示唆している。
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