| 研究課題/領域番号 |
19K22054
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
田中 功 京都大学, 工学研究科, 教授 (70183861)
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| 研究期間 (年度) |
2019-06-28 – 2022-03-31
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| キーワード | 第一原理計算 / データ科学 / 無機化合物探索 |
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| 研究実績の概要 |
本研究は、無機の『未知化合物』を系統的に発見するための方法論を構築し、実際に合成・解析実験によって存在を確認することを目的としている。そのために、まず基地化合物のデータベースを用い、化学組成推薦システムを適用して対象となる物質系を絞り込む。その上で、出発原料やプロセス条件など多岐にわたる並列合成実験により、成功データだけでなく失敗データをも系統的に収集する。この結果をスコア化し、効率的なテンソル分解法を活用して、成功確率の高い実験条件を見出す。最終的には、成功確率が高いと予測された実験条件での新奇化合物合成を検証することで、方法全体の有効性を実証する。研究代表者のこれまでの経験で、第一原理計算によって熱力学的に安定であることが保証された化合物であっても、合成困難なものが多いことが分かってきた。その理由は適切な合成方法・条件が選択できていないと纏めることができる。出発原料に固相、液相、気相の何れを用いるのか、反応温度・時間、圧力などの合成条件をどう選択するのか、多くの経験を有する合成研究者のノウハウを駆使しなければ、合成が困難な化合物が多いのである。本研究ではデータ科学の手法に則り、このノウハウを当該年度はデータ科学の方法論を活用して物質系の絞り込みを行った。ICSDなど既知化合物のデータベースを用い、化学組成推薦システムを適用して安定な『未知化合物』が存在する確率をスコア化した。この手法は、機械学習法を応用して代表者らが近年開発したもんであり、高須加尾のものは予測存在確率が高いとみなせる。これを検証するために系統的な第一原理計算を実施して生成エネルギーの凸包を作成し、熱力学的安定性を評価した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
当初予定していた、データベースからのデータ取込みと、それを用いた化学組成推薦システムから安定な『未知化合物』が存在する確率のスコア化、並びに、系統的な第一原理計算を実施して、生成エネルギーの凸包を作成し、熱力学的安定性の評価を十分に終えることができた。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後は、絞り込まれた新規化合物候補のピンポイントでの合成実験を行う。また、ピンポイント実験だけでなく、周囲の化学組成や元素を対象に、出発原料やプロセス条件など多岐にわたる並列合成実験を実施する。並列実験のために、錯体重合法と組成傾斜薄膜包を利用し、合成条件や出発原料を系統的に変化させる。この並列実験の結果はスコア化する。その際に失敗の度合いについてもスコア化することを試みる。同じ失敗結果であっても、目的と異なる化合物が合成されている場合と、結晶性化合物が全く合成されなかった場合などは区別する必要があると考えているためである。このデータを蓄積した段階で、合成スコアをテンソル化し、タッカー法など先端的なテンソル分解法を活用して、成功率の高い実験条件を見出す。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
今年度は主に化学組成システムを適用して対象となる物質系を絞り込むため、第一原理計算を多用した。この計算には既存の計算機システムを利用したため、大きな支出にならなかったが、次年度は合成・解析実験を実施するための高純度試薬や理化学用品にも充てるものとする。
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