| 研究課題/領域番号 |
19K22075
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
増田 隆夫 北海道大学, 工学研究院, 教授 (20165715)
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| 研究分担者 |
吉川 琢也 北海道大学, 工学研究院, 助教 (20713267)
中坂 佑太 北海道大学, 工学研究院, 准教授 (30629548)
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| 研究期間 (年度) |
2019-06-28 – 2021-03-31
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| キーワード | 化学工学 / ゼオライト / 錯体 / クラスター |
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| 研究実績の概要 |
原子数個からなる金属クラスターや金属の周りに有機配位子が配位した金属錯体は、それ自身が非常に高い活性を有する。その一方、金属クラスターは気相のフリーな空間で不安定であり、その合一により活性低下が生じやすい。また、金属錯体は反応中に錯体自身の分解が徐々に進行する。これらの要因により、金属クラスターや金属錯体の活性を安定に維持することが困難である。本研究は、この問題を解決するために、ゼオライト構造を有するメタロシリケートのナノ空間の制御性を活用し、遷移金属クラスター、錯体をメタロシリケートの細孔内に形成させた新しい構造体の創成に挑戦することで、新しい触媒反応プロセス提案を目指している。2019年度はゼオライト構造を有するメタロシリケートのナノ空間での錯体形成を実施した。まずMFI型および*BEA型の構造を有したアルミを含まないフェリシリケートを水熱合成した。その結果、MFI型と*BEA型の構造についてはフェリシリケート合成に成功したが、FAU型の構造については合成に至っていない。しかし、アルミと鉄が共存したferroaluminosilicateのFAUは合成に概ね成功した。これら合成した試料のイオン交換サイトに鉄を導入し、ついでピリミジン（MFI）、ビピリジン（*BEAとFAU）を有機配位子として導入した。UV-vis測定を実施したところ金属‐配位子に由来するMLCTピークが観測されたことから、細孔内における錯体の形成が示唆される結果を得た。また、ゼオライト骨格中の金属種を変化させることにより細孔内に形成させる錯体の状態を制御できることが示唆された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
2019年度は当初の予定通り、MFI型および*BEA型の構造を有するフェリシリケートの合成を行い、その細孔の中に選定した遷移金属および有機配位子を導入することによりフェリシリケートの細孔内部において金属有機錯体の形成に成功した。FAU型の構造では、構造中にアルミと鉄が共存するferroaluminosilicateの合成に成功しており、この細孔内でも同様に金属有機錯体の形成に成功した。今後もFAU型構造を有するフェリシリケート合成に挑戦する予定である。よって、当初計画に対して本研究は概ね順調に進行していると判断している。
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| 今後の研究の推進方策 |
FAU型の構造を有するフェリシリケートの合成を継続して挑戦する。また、2020年度からはフェリシリケートのナノ空間内にFe-O-Feの活性種を形成させ、それをコアにした酸化鉄のクラスターならびに鉄のクラスター形成を試みる。2019年度、2020年度で調製した構造体を用い触媒反応を実施し本研究で得られた触媒の優位性を検討する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
情報収集を行うことを目的として、2020年3月に関西大学で開催が予定されていた化学工学会第85年会に参加を予定していた。しかし、新型コロナウイルス感染拡大に伴う開催中止措置のために出張を取りやめることになり残額が生じた。2020年度に物品費として活用し研究推進を図る。
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