| 研究実績の概要 |
本申請課題では、触媒材料として全く未開拓なこの『ハイエントロピー合金』に着目し、触媒機能発現を目指したナノ粒子化法の確立、ならびに触媒活性金属としての利用の可能性探索を世界に先駆け行う。Cr、Ni, Cu, Fe, Co, Mn, Znなどの卑金属を構成主成分とするハイエントロピー合金のナノ粒子化に関する成功例がこれまで無い最大の理由は、低温において多成分金属の均一な核生成が困難であることが考えられる。
本課題を克服するため、『固体表面水素スピルオーバーを還元駆動力とした均一ナノ粒子合成法』を利用する。水素親和性の強い貴金属上で生成したヒドリド種は非常に強力な還元力を有し、隣接した難還元性卑金属の還元を促進する。特に『二酸化チタン(TiO2)』上では、水素スピルオーバーの協同作用で本効果がより顕著に発現し、複数の金属前駆体が低温にて同時に還元され、従来法では調製が困難である非平衡相から成る合金ナノ粒子の合成に成功している。
本年度は、本技術をさらに発展させ、熱力学的状態図、電気陰性度、イオン化ポテンシャルなどの物性およびこれまでの知見に基づいて合金の候補を抽出し、固体表面水素スピルオーバーを還元駆動力にした合成プロセスにおける条件の最適化を系統的に行った。そのなかで、PdRuCoNiCuハイエントロピー合金が生成することを明らかにした。また合成したハイエントロピー合金ナノ粒子をXAFSのその場観察、HAADF-STEM像等により確認した。
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