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昨年度は主に触媒について開発し、ガドリニウム添加触媒(Fe/Gd/Al2O3)について単層CNTを成長させる触媒を長寿命化する有効性を確認した。X線光電子分光法(XPS)などによるメカニズムの解明を行ったところ触媒ナノ粒子の横方向の構造変化を抑制していることが示された。一方で、Al2O3下地へのFeの拡散(subsurface diffusion)を防ぐことができなかったためCNTの成長は持続しなかった。
本年度はCNTの成長方法を重点的に開発した。気相中から触媒源(Fe)や下地源(Al)を供給する新たな手法を考案し適用することにより、CNTフォレストの速い成長速度を保ちつつ、長い触媒寿命を実現可能な方法を開発した。この際に、申請者らが過去に開発していたコールドガス化学気相成長(CVD)法を用いた。この手法は通常の反応器全体を加熱する手法と異なり、気相の温度が室温付近に保たれることにより、供給した金属源がCNTフォレスト状で分解・堆積することがない。Fe源としてフェロセンを供給することにより、Al2O3下地方向へのFeの拡散による枯渇を補うことができ、CNTの成長が15時間ほど持続し5 cmほどのCNTフォレストが成長することが分かった。さらにAl源としてアルミニウムイソプロポキシド(AIP)を供給することで、より成長寿命が長くなり26時間ほど成長が持続し、最長で14 cmのCNTフォレストが成長した。これまで報告されているCNTフォレストはおおよそ2 cmであったため、それを7倍の長さにでき世界最長のCNTフォレストを成長させることに成功した。Al源の効果などについてはまだ分からないことがあり、今後さらにメカニズムの詳細を調べることで、より長尺なCNTの成長が可能な合成手法の開発を行っていく予定である。
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