| 研究実績の概要 |
本研究では、金属-酸化物-半導体（MOS）構造の金属層と半導体の間にゲート電圧を印加し、半導体から金属層にトンネルした電子や正孔のエネルギーを、金属層表面に吸着したガス分子の触媒会合反応に誘導することに挑戦しました。その結果、吸着会合分子の電子励起による脱離誘起に成功しました。
対象としたのは、Pd/SiO2/Si MOS系（熱酸化膜 (5 nm)付き低抵抗半導体シリコン基板上にPd金属膜を真空中にて約5 nm蒸着し、Pd金属面 (ゲート電極)とSi背面 (基準電極)に電極配線を施す）で、(1/2)O2 + CO-> CO2 触媒会合脱離反応の誘起を試みました。既存残留ガスの二酸化炭素分子と区別するために、超高真空の試料に同位体酸素分子 (18O2, m/z = 36)、一酸化炭素分子 (12C16O, m/z = 28)を各々1000 ラングミュア程度暴露し、MOS構造にパルスゲート電圧VGを印加し、四重極質量分析計にて生成脱離種の測定を行いました。その結果、VG > +2 Vでのみ（VG < 0 Vでは脱離生じず）、パルスVG印加後300 s程経過して同位体の二酸化炭素 (C16O18O, m/z = 46)の生成脱離が、作製した2試料全てにおいて確認できました。
同位体二酸化炭素分子の観測は会合反応が生じたこと、及び遅延脱離は非熱的脱離であることを示しており、分子吸着表面へのホットキャリアーの注入、即ち電子励起による吸着分子の触媒会合反応を示唆する重要な結果であるといえます。更に、VG負電圧ではなく、正電圧でのみ脱離が観察されたことから、ホットエレクトロンの注入が会合脱離反応に寄与するものと言えます。本研究成果は、分子の化学反応を制御する夢の触媒シリコンデバイスを目指す初端と位置付けられます。
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