研究課題/領域番号 |
19K22141
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研究機関 | 東京工業大学 |
研究代表者 |
中村 一隆 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (20302979)
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研究期間 (年度) |
2019-06-28 – 2022-03-31
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キーワード | 量子経路干渉 / 量子コヒーレンス / コヒーレントフォノン / フェムト秒パルス |
研究実績の概要 |
本研究では、「フェムト秒光パルスペアを用いて、物質の光励起過程に存在する複数の量子力学的な遷移経路の干渉の様子を計測する、超高速量子経路干渉計を開発し、その実用性を実証する」ことを目的としている。超高速量子経路干渉計では、アト秒精度で相対電場位相を制御したフェムト秒パルス列を生成する光学干渉計と、ポンプ・プローブ型の過渡反射率(透過率)計測計で構成される。開発した装置は、中心波長800nmの近赤外フェムト秒パルスレーザー(~50fsと~10fs)を用い、各パルスの偏光と強度を独立に制御できる。ポンプパルス列の1次および2次の自己相関計測によりパルスの相対位相情報を評価できる装置となっている。 開発した装置を用いて、90Kの試料温度でn-型GaAs単結晶の光学フォノンのコヒーレント制御を行い、電子フォノン系都合系での量子状態干渉を計測し、フォノン生成における量子経路干渉を調べた。並行偏光ポンプパルスペア条件では、フォノン振幅強度の変化に電子コヒーレンスによる強い干渉が観測され、電子コヒーレンスの崩壊と復活の現象が見られた。干渉パターンから、不透明領域条件でるにもかかわらず、瞬間的誘導ラマン過程における量子経路干渉の結果であることが分かった。また、直交偏光パルス励起の場合には、電子コヒーレンスによる干渉はみられず、フォノン干渉だけが観測された。さらに、ダイヤモンドを試料として、ラマン過程が支配的な透明領域での実験も行い、フォノンおよび光パルス干渉を観測した。GaAs多重量子井戸を用いた実験では、光吸収過程経路干渉に対応する干渉模様を示す、予備的な実験結果を得た。 超高速量子経路干渉過程を解析するために、2電子バンドと2フォノン準位で構成されるモデルを用いた量子理論を構築した。
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現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
超高速量子経路干渉計の開発には、実験と理論の両面を達成する必要がある。現在までに、アト秒の精度で相対位相制御したフェムト秒光パルスペアを用いて、物質内の電子・フォノン系の励起を行い、その量子状態経路の干渉効果を反射率の過渡変化としてポンプ・プローブ計測する装置を作成した。特に、各パルスの偏光と強度を独立に制御できるように改良した。これまでの50fsのレーザーに加えて、サブ10fsのレーザーを用いた装置も作成できている。 開発した50 fsの実験装置で、GaAs単結晶を用いて、コヒーレント制御実験を行い、量子経路干渉の結果として起こる、電子コヒーレンスおよびフォノンコヒーレンスの干渉を測定できている。並行偏光条件では、電子コヒーレンスの崩壊と復活現象を観測し、その干渉模様を量子理論計算と比較することから誘導ラマン散乱過程の量子経路干渉が起こっていることを明らかにしている。一方、極低温でのGaAs多重量子井戸構造の励起子量子ビートの計測では、光吸収過程の量子経路干渉に対応する干渉模様が生じることの予備的結果を得ている。まだ、実験再現性および詳細な理論解析が必要であるが、光吸収過程とラマン過程で異なる量子経路干渉が実験的に得られることも分かってきた。10 fsの装置では高い振動数を持つダイヤモンド光学フォノンに関して、コヒーレント制御実験を行い、ポンプパルス偏光を制御してフォノン干渉と光学干渉を調べられるようになった。 理論面では、2電子バンドと2フォノン準位で構成される量子モデルに、行列形式の電子フォノン相互作用を組み込んだ。この理論計算から、これまでの実験結果を再現できるとともに、任意の偏光での光励起での、量子経路干渉による干渉模様を予測することができるようになった。 以上のように、実験および理論構築の両面から研究の進捗状況は良好である。
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今後の研究の推進方策 |
2020年度までに開発した、アト秒の精度で相対位相制御したフェムト秒光パルスペアを用いたポンプ・プローブ型過渡光応答実験装置を用いて、引き続き実験を行い量子経路干渉計測定の実効性を実証する。その際に、量子モデル計算から量子経路干渉模様の顕著な違いが想定される条件を設定して実験を行うようにする。具体的には以下のような実験を行う。n型GaAs単結晶を用い、ポンプパルス偏光角度を制御したコヒーレント光学フォノンのコヒーレント制御実験を引き続き行い、実験再現性を確実にするとともに結晶方位への依存性について調べる。また、試料温度を10Kまで変化させて、干渉模様の変化を調べ、位相緩和を組み込んだ量子モデル計算との比較から電子コヒーレンス緩和時間の定量的な評価を行う。GaAsではドーパント量の違いにより電子フォノン相互作用行列の対角、非対角要素の比率が変わることにより量子経路干渉模様の変化が理論的に予想される。これを検証するために、ノンドープのGaAsを用いた計測を試みる。比較のために、不透明領域ではラマン散乱行列の非対角要素しかもたないダイヤモンドを用いた計測を行い、理論計算の妥当性の検証も行う予定である。光吸収過程での量子経路干渉を明らかにするために、800nm励起の実励起に起因する、GaAs/AlGaAs多重量子井戸の励起子量子ビートのダブルパルス計測の再現性および量子モデル計算との比較による詳細な検討を行う。 理論研究としては、これまでのモデルに位相緩和を積極的に組み込むことで、量子コヒーレンス保持時間の定量的評価方法を開発する。さらに、これまでの摂動計算を超えた計算方法を試みる。 また、これまで予備的に得られている結果の再現性の確認と、定量的評価を行う。こうした結果を、国内国際学会および学術誌を通して発表する。
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次年度使用額が生じた理由 |
コロナ感染拡大のために、発表を予定していた国内会議、国際会議が中止や延期、またはオンライン開催となったため旅費の使用がなかった。また、出校時間の制限等のために実験を行う時間が少なかったために消耗品使用が少なくなった。理論計算のために導入を考えていた計算能力の高い計算機については、他の研究で使用していたワークステーションを整備しなおして利用することが可能になった。そのため、直接経費をできたため、継続申請して次年度の研究推進に使用することにした。 次年度は量子経路干渉に関して、パルス光偏光を精緻に制御した実験、光吸収やラマン過程の一方が支配的であることが想定される条件での実験、温度依存性などについて、再現性を含めた実験を行う予定であり、実験を遂行するために必要なレーザー部品、光学部品などの物品導入に使用する。また、これまでの研究成果を学術誌に投稿するための、英文校閲、投稿費用、オープンアクセス費用などに使用する計画である。
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