| 研究課題/領域番号 |
19K22147
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| 研究機関 | 上智大学 |
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研究代表者 |
菊池 昭彦 上智大学, 理工学部, 教授 (90266073)
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| 研究期間 (年度) |
2019-06-28 – 2022-03-31
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| キーワード | 有機単結晶 / 分子ドーピング / 光デバイス / 有機無機複合デバイス / 窒化物半導体 / ナノ構造 / 非晶質膜 / 溶融固化膜 |
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| 研究実績の概要 |
本研究は、分子ドープ有機単結晶を活性層とし無機半導体を電流注入層に用いることで、高電流密度動作が可能な新規有機無機複合型光デバイス技術の開発を目的としている。以下に2020年度の研究成果を以下に示す。なお、コロナ禍により実験機会が当初計画の半分以下に減少したため、本研究は2021年度まで延長して実施することとした。
①有機単結晶成長技術：不揮発性溶媒薄膜と静電塗布を組合わせた有機単結晶成長法において、o-MSBドープPBD板状単結晶の成長条件を調査し、原料の高純度化により結晶サイズの顕著な大型化を実現した。また、窒化物半導体(GaN)エピ膜表面に形成したナノ流路中にMAPbBr3単結晶を析出させる際の流路幅や流路長依存性を調査した。
②分子ドープ有機単結晶の光学特性評価：o-MSBドープPDB板状単結晶と同膜厚の非晶質膜の室温大気下での発光特性を比較した。単結晶は、顕著な偏光依存性を有し、5ナノ秒パルスレーザ励起による誘導放出が観測され、He-Cdレーザ照射下での劣化も少なく、非晶質膜に比べて優れた特性を有することを実証した。
③有機無機複合型デバイスの構造設計：電磁界シミュレーション（FDTD法）を用い、GaN結晶の低損傷高アスペクトナノ加工技術であるHEATEで作製可能な空気/半導体多層膜反射鏡（DBR）の反射特性解析により99%以上の高反射率を得るためのエッチング傾斜角や層数の算定や導波路構造の解析を行い、プレーナ型光集積デバイスの設計条件を検討した。
④有機無機複合型デバイス作製技術：GaN/AlInNエピ膜を用い、HEATE法とウェットエッチンを組合わせたGaNメンブレン型フォトニック結晶の作製法の開発、高アスペクトGaN/空気DBRの試作等を行い、高い光閉込め率を有しながら横方向から電流注入が可能な有機無機複合型光デバイス作製に向けた加工技術を開発した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
2020年度は、コロナ禍により実験機会が予定より大幅に削減されため、交付申請書に記した計画に対してデバイス試作面に遅れが生じたが、理論解析に主軸を移してデバイス構造設計において予定以上の進捗を得たため、総合的には「おおむね順調に進展している」と判断できる状況となった。具体的な状況は以下の通りである。
実験面では、分子ドープ有機材料であるo-MSBドープPBDの単結晶と非晶質膜の光学特性を評価し、単結晶では誘導放出が得られたが、非晶質膜では誘導放出が得られず、大気中He-Cdレーザ照射下の発光劣化耐性も大幅に優れていることを検証し、分子ドープ単結晶が当初の予測通り大電流注入に適した有機材料である有力な傍証を得た。また、新たな試みとして有機材料を加熱溶解後に冷却固化させた溶融固化膜の光学特性を、スピンコートで製膜した非晶質膜と比較し、劣化耐性は非晶質と類似し、発光強度が分子密度に応じて高いという知見を得た。デバイス作製に向け、GaNナノ流路に有機系光材料であるMAPbBr3を析出させる実験やHEATE法によるナノ加工条件の精査を進め、高アスペクトナノトレンチによるGaN/空気DBRや導波路の試作に成功した。
理論面では、電磁界解析（FDTD法）によるGaN/空気DBRの反射特性のエッチング形状依存性、側面をDBRで挟んだ集積型導波路の導波モード形成条件、有機材料を発光層に用いる共振器構造における屈折率の波長分散特性を考慮した解析などを行い、電流注入型有機無機複合デバイスの構造設計条件の把握や構造解析が順調に進展した。特に、GaN/空気DBR構造ではエッチング深さと壁面の垂直性が反射率に大きく影響し、深さ約2um、垂直性89.5度という厳しい条件が要求されることを確認したが、上述のHEATE法を用いて作製可能であることを実証し、デバイス試作に向けた準備を概ね整えることができた。
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| 今後の研究の推進方策 |
2020年度において実験機会が大幅に削減されたため、2021年度まで研究計画を延長して当初の研究目標を達成することを目指す。具体的な方策、課題および対応策を以下に示す。
①無機半導体から有機単結晶への高効率電流注入技術の開発：有機単結晶への高効率電流注入は、高電流密度駆動下での有機活性層の劣化を抑制して高効率発光を実現するための必須課題であり、自己配列双極子分子（SADM）とAlGaN/GaN階段状ヘテロ構造を中間層として導入し、電流電圧特性や発光効率の改善効果を評価し、構造を最適化する。
②これまでの研究で見出した光励起誘導放出が可能なo-MSBドープPBD単結晶、および分子ドープぺロブスカイト、擬二次元構造ペロブスカイトなどの発光特性に優れた有機系材料の成膜条件とGaNナノ流路中への析出条件の把握を並行して進め、デバイス化に適した有機系材料の形成条件が見いだされ次第、電流注入構造の試作を行う。
③有機単結晶発光層にn-GaNから電子、ｐ-GaNから正孔を注入させる構造の有機無機デバイス構造を試作し、電流注入特性と発光特性を評価する。分子ドープ有機単結晶の成膜や析出条件の把握が難航する場合は、既に大面積薄膜単結晶の成長技術を開発したBP3Tやペロブスカイトなどのノンドープ有機活性層を用いる構造を用いてデバイス作製プロセス技術を確立する。
④有機材料は光励起発光効率が無機材料に比較して極めて高いことを利用する光励起型出デバイスの可能性も検討を行う。2020年度に開発したGaNメンブレン構造およびGaNナノトレンチによるプレーナー型集積光デバイス構造に有機材料を導入して、光励起で発光させるRGB集積デバイスを試作を行う。電流注入型デバイスの試作と並行して進め、新規の横方向電流注入型デバイスへの展開も検討する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
コロナの影響で実験実施機会が大幅に削減され、実験に使用する予定であった消耗品類の購入を見合わせ、研究期間を１年間延長して次年度に使用することが研究目標達成に有効であると判断した。
光学測定装置構築用光学部品、GaN系エピウェハ、酸化ガリウム単結晶基板、有機半導体材料、計算・制御用コンピュータ部品、有機溶剤など化学薬品、手袋など実験用消耗品類、学会参加費、研究補助者アルバイト謝金などに使用する。
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