| 研究課題/領域番号 |
19K22150
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
駒井 武 東北大学, 環境科学研究科, 教授 (30357024)
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| 研究分担者 |
中村 謙吾 東北大学, 環境科学研究科, 助教 (30757589)
渡邉 則昭 東北大学, 環境科学研究科, 准教授 (60466539)
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| 研究期間 (年度) |
2019-06-28 – 2021-03-31
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| キーワード | 超臨界地熱 / ジオリアクター / 鉱物触媒 / 水素製造 / 炭素固定 |
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| 研究実績の概要 |
超臨界地熱水の高温高圧の反応場を利用したジオリアクター（地下反応器）を活用することで、水素や炭化水素の生成、さらにはCO2削減メカニズムを可能にする新規の反応プロセスについて理論的、実験的に検討した。そのため、高機能かつ高性能ジオリアクターを想定した反応器を作製して、エネルギー・環境分野での新たなブレークスルーを導出するための理論的な裏付けを行った。水素はクリーンでカーボンフリーなエネルギーであるため、地球温暖化の抑制に寄与する新エネルギーと期待されている。しかし、製造プロセスでの副産物やコストの点に問題が指摘されている。そこで、天然の地圏環境を利用して水素製造とCO2削減とを同時に達成可能な水素製造法を新たに考案した。本水素製造法では、地下の地熱環境にCO2とカンラン石（(Mg,Fe)2SiO4）を輸送し、水素生成と炭酸塩鉱物の形成をともなうカンラン石の加水反応を利用して水素を効率的に製造する。これと同時にCO2を炭酸塩鉱物として地下に固定するものである。多種類の鉱物および触媒を使用して実験した結果、カンラン石、輝石および尖晶石などの天然鉱物をCO2リッチの環境条件下で反応させることにより、高濃度の水素を生成できることが分かった。さらに、反応生成物として炭酸塩鉱物が生成されるため、CO2の固定化も同時に達成できることが分かった。
以上のように、本水素製造法は、目的に応じて発生した水素の一部あるいは全部を鉱物触媒反応によりCO2と反応させて炭化水素に転換して、新たな燃料資源を創成するという特長も有していることが判明した。また、水素生成とCO2固定化を同時に達成可能な炭素固定型エネルギー生産技術として構築するために必要な革新技術の基礎を固めることができた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度に予定した鉱物触媒を用いた基礎的な実験は順調に進捗し、以下の研究項目で大きな進展がみられた。
本研究では、地熱環境での水素生成反応に関する実験、および鉱物触媒を用いた炭化水素生成反応に関する実験を進め、それぞれの反応に関して反応条件や鉱物触媒の添加あるいは反応時間の影響などを検討した。特に、水素の生成量が最大となる条件、炭化水素生成における鉱物触媒の選択性および効果について詳細に検討した。実験においては、ハステロイC-22製の高圧反応容器を用いて高温高圧の地熱環境を再現した。実験中は気体と液体を所定の時間毎に採取し、IC，GC-TCD，GC-FIDを用いて分析し、生成鉱物や触媒はXRD、SEM-EDS，TGA，EPMAおよびXPSを用いて分析した。その結果、水素生成やカンラン石の加水反応は高濃度にCO2が存在する超臨界水の環境条件下で飛躍的に促進されることが分かった。これは、カンラン石とブルーサイト（(Mg,Fe)(OH)2）の溶解が促進されたことにより、Fe(Ⅱ)の分離が促進されたためであると考えられる。さらに、上記の実験結果に基づいてフィールドスケールモデルを構築し、数値シミュレーションを通じて新たに考案した水素製造法の実現可能性や課題を抽出した。
地熱環境条件でのカンラン石の加水反応による水素生成の検討として、CO2濃度、温度、pH、水鉱物比、鉱物粒子径の組み合わせ条件下において反応時間を変化させ実験を行い、水素生成量が最大となる条件や反応経路ならびにCO2固定量を明らかにした。次に、水素およびCO2からの炭化水素生成の検討では、鉱物触媒として磁鉄鉱（Fe3O4）、クロム鉄鋼（FeCrO4）あるいはニッケルと鉄の合金などに着目し、触媒の種類や量あるいは設置場所（気相中／水溶液中）が炭化水素（メタン、エタンなど）の生成に与える影響を実験により明らかにした。
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| 今後の研究の推進方策 |
超臨界地熱環境において鉱物の化学反応により水素を生成するメカニズムの科学的な解明と生成促進の工学条件について、引き続き実験的、解析的な研究を進める。持続可能社会の実現と気候変動の抑制はSDGsに向けた早急な取り組みが必要とされる最重要課題であり、これらの問題解決のための新たな手法や可能性について挑戦的な研究を実施することは意義が深い。本研究の手法は、天然の超臨界地熱環境を大規模に利用し、CO2を系外に排出せずに反応促進剤あるいは炭化水素原料として利用するものである。従来の水素製造法やCO2地中貯留法とは全く異なるプロセスを採用し、水素製造とCO2削減を高度に融合した革新的な手法である。
具体的には以下の項目について実験的、解析的な検討を進め、研究目標を達成する。
１）本研究で提案する地熱環境を利用した水素製造とCO2削減の組み合わせ手法は革新的であり、一連の化学反応のメカニズムおよびプロセスを明確にする。
２）超臨界地熱環境を利用したCO2削減の最大のデメリットは、天然条件での水素生成速度が遅いということである。しかし本研究では、新たに見出したCO2リッチ環境での反応促進メカニズムを利用して、これまでの制約条件を回避して水素生成速度と二酸化炭素削減速度を飛躍的に増加させるための工学的手法を確立する。
３）本研究の最終目標として、超臨界地熱水の高温高圧の反応場を利用したフィールドスケール・ジオリアクターを設計し、その最適な工学条件を明確にする。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
2019年度では基礎的な実験を実施することで、超臨界地熱環境において鉱物触媒の化学反応により水素を生成する理論的な裏付けおよび反応のメカニズムを明確にして、本研究開発の基礎を固めることができた。この結果をもとに反応実験装置の設計を完了し、2020年度に使用予定の装置導入を行う計画であったが、新型コロナウィルスの影響で装置製作までを実施することが困難であった。
2020年には実証的なジオリアクターの実験を進める予定であり、超臨界地熱水の高温高圧条件に適合した新規の反応実験装置（予定価格：100万円）の製作とセットアップを行う。そのほか、実験に必要なセンサー等の消耗品類、研究成果の公表（国際研究集会）などの経費に充当する予定である。また、フィールドスケールの数値シミュレーションを行い、水素製造とCO2削減を高度に融合した革新技術を確立することが可能である。
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