| 研究実績の概要 |
固体高分子形燃料電池は、高効率なエネルギー変換を実現する技術として特に期待されている。しかし、カソードでの酸素から水への４電子還元を伴う酸素還元反応の高活性かつ安価な電極触媒の開発が依然としてボトルネックであり、白金電極材料に代わる非貴金属材料を基盤とした高効率かつ高耐久性を兼ね備えたカソード電極材料の開発が望まれている。 本研究では、高電導性・高耐久性を兼ね備えたグラフェン材料に、酸素還元を触媒する精密な金属活性点を組み込んだ非貴金属カーボン電極触媒の開発に取り組んだ。カーボンエッジ配位化学に立脚した含窒素金属錯体活性点の構築と、プログラム化サーマル合成を駆使したグラフェン構造の構築を行い、高活性・高耐久性を実現した非貴金属カーボン電極触媒を調製した。これまでにプリカーサーである鉄錯体の配位子に対して、芳香環骨格を拡張して熱耐久性を付与することにより、Fe－N活性点の生成率が増加し、酸素還元触媒としての活性が向上することを見出している。そこで、プリカーサーの芳香環同士を平面的に縮環するように配置することで、熱縮環によるグラファイト化を分子内で誘起する設計を行い、ジアザヘキサベンゾコロネン構造をもつ精密かつ均質な活性点をもつ非金属カーボン電極触媒の調製と活性評価を実施した。2,3-ビスピリジルトリフェニレン骨格を有する重合体とその類縁体をプリカーサーに利用してカーボン電極触媒を調製し、焼成時のプリカーサーの化学構造変化の同定および酸素還元活性の評価を行った。N三座配位子型ジアザヘキサベンゾコロネンのプリカーサーを用いた場合には、特に高活性な触媒が調製であることを明らかにした。
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