研究課題
本研究では、ポリマーミセルをポリイオンコンプレックス形成や水素結合などにより個数/位置選択的に結合する手法を開発し、このミセル連結法を利用して、ミセルを重合（交互共重合、配列制御）、三次元積層化、ネットワーク化した材料の創出を目的とする。令和３年度は、まず令和２年度に開発した水素結合によるポリマーミセル精密連結法を用いてハイドロゲルを設計し、その物性を評価した。アミノ基やカルボン酸を末端付近にもつ両親媒性ランダム共重合体が4本結合した星型ポリマーは、水中でアミノ基やカルボン酸を含む部位を４箇所もつ球状ミセルを形成した。この２種類のミセルを混合すると、ハイドロゲルが得られ、ミセルの疎水性基の構造と運動性に応じて、粘弾性が変化することを見出した。そこで、ミセルが動的かつ精密な架橋点になることに着目し、オレフィンをもつ両親媒性ランダム共重合体ミセルを新たに設計し、このミセルの存在下、水中で水溶性モノマーをラジカル重合して架橋するハイドロゲル作製法を考案した。本ハイドロゲルは、動的なミセル架橋点がネットワーク鎖で連結された構造をもち、通常の化学架橋ゲルよりも高い延伸性を示し、自己修復性を併せ持つことが明らかとなった。本手法には様々なモノマー種を組み合わせることができ、ミセル架橋点が同じであれば、異なるネットワーク鎖からなるゲル同士も接着することを見出した。これは、物性や構造の異なるゲル材料を接着する新手法として注目される。また、両親媒性ランダム共重合体ミセルをベースとする温度応答性ゲルの創出にも成功し、本手法はミセルを熱により可逆的に集積化する手法として興味深い。
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