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本研究は、超分子サブフタロシアニンの光電変換現象について、非線形分光のイメージングと時間分解の測定系を構築することにより、シフトカレントなどの新規な光電変換メカニズムを解明することを目的として研究を行った。令和元年度は、ガルバノミラーと電子増倍CCDカメラを用いて光第二高調波発生(SHG)顕微鏡を構築した。サブフタロシアニンから発生するSHGをイメージングできただけではなく、新たにシフトカレントの評価に着手したキラルペロブスカイトのSHGもイメージングできた。また、共同研究によりキラルなポリマーから発生するSHG信号の解析を行い、分子配向と磁気双極子遷移の関係を明らかにした。
令和2年度は、シフトカレントが直線偏光によって発生することに着目し、光電流の偏光依存性を評価する測定系を構築した。キラルなサブフタロシアニンの単結晶に直線偏光を照射すると、シフトカレントの理論と一致する方向に電流が流れることが明らかとなり、キラルサブフタロシアニンにおいてシフトカレントが発生することを実証できた。キラルペロブスカイトについては、結晶の内部に光を当てたときと結晶/電極界面に光を当てたときで流れる光電流の偏光依存性が異なることを発見した。これは結晶内部と結晶/電極界面で異なる光電変換現象が起きていることを示唆しており、キラルペロブスカイトの光電変換メカニズムの解明につながる重要な成果である。以上のように、本研究は当初極性によって生じる光起電力を対象としていたが、キラリティによって生じる光起電力の評価へと研究を進展させることができた。本研究課題は今後も継続する予定であり、SHGとシフトカレントの相関関係を時空間分解測定により解析することで、様々な新奇材料の光電変換メカニズムを解明できると期待している。
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