研究課題
電気化学的二酸化炭素還元反応(CO2RR)は、比較的温和な条件(例えば、常温常圧)において二酸化炭素の変換反応を進行させることから、次世代の炭素固定の手法として注目されている。従来の研究では、種々の金属電極や金属ナノ粒子、有機錯体などがCO2RR触媒として研究されてきた。その中でも近年、金属-窒素(M-N)構造を含有する炭素材料(M-N/C)がCO2RR触媒として注目され始めている。M-N/Cは従来の研究では特に、燃料電池のカソード反応である酸素還元反応を進行させる触媒として注目されていたが、近年はCO2RR触媒としても注目され始めている。これまでにも、M-N/CからなるCO2RR触媒でも比較的高活性を示すものは報告されてきた。しかしながら、高活性を示す活性中心の構造は不明確であった。そこで本研究では、特に非貴金属からなるM-N/Cベース高活性二酸化炭素還元触媒の開発、及び高活性を示す触媒の活性中心の構造を明らかにすることを目的とした。金属元素としてはコバルト(Co)に着目した。具体的に、合成条件(特に反応温度)を系統的に変化させ、Coの凝集度合い(単原子状から20nm程度のナノ粒子)を制御した材料を合成し、CO2RR活性との相関をとった。種々の構造解析、CO2RR活性(特に今回の触媒では一酸化炭素(CO)が生成)評価、第一原理計算による反応メカニズム解析の結果、より炭素化された炭素層に存在する単原子状のCo原子がより高効率でCO生成を行っていることが示唆された。この結果は、炭素担体の炭素化の度合いがCO2RR活性に寄与することを示し、M-N/CベースCO2RR触媒の開発に新たな設計指針を示すものである。
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ACS Appl. Mater. Interfaces
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10.1021/acsami.0c21920
