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本研究では、分子導線を開発して光触媒粒子を選択的に結合する、これまでにない手法で新たな電子伝達系を構築することを目的としている。これを実現するためには、水の酸化/還元それぞれの反応を担う2種類の光触媒間の電子伝達に整流性を付与することが重要課題であり、光電子伝達の方向性制御と効率化を実現する汎用的な手法の確立が不可欠である。本研究では、光触媒粒子表面におけるクロスカップリング反応により異種光触媒粒子のヘテロ結合を形成し、選択的な電子伝達を実現する「分子接着剤」の開発に挑戦する。2020年度は、Ru(II)錯体光増感剤を修飾した酸化チタン粒子を、表面クリック反応により結合した複合体形成と水の還元光触媒特性を検討し、以下の成果を得た。
1. ピリジルアンカーを有する種々のRu(II)錯体を合成し、それを酸化チタンに修飾した色素増感型光触媒粉末を合成し、その光物性、電気化学特性を明らかにした。
2. 各種Ru(II)錯体修飾酸化チタンの色素増感型可視光水素発生特性を明らかにした。
3. 上記の色素増感型光触媒にアジド/アセチレン分子を共修飾し、クリック反応の一つであるフィスゲン反応を進行する末端アセチレンおよびアジド分子を合成し、それぞれの分子を吸着した複合体同士をクリック反応による結合形成に成功した。
以上の成果は、数百度の高温条件で安定ではない分子を修飾した粉末光触媒であっても、従来の高温加熱による接合以外の方法で粒子接着を行うことができることを示したものであり、多様な異種光触媒粒子の複合化と、将来的な粒子間電子伝達の制御に向けた重要な知見が得られた。
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