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2022 年度 実施状況報告書

時間分解探針増強ラマン分光による時空間極限における原子層物質のフォノン計測

研究課題

研究課題/領域番号 19K24684
研究機関分子科学研究所

研究代表者

熊谷 崇  分子科学研究所, メゾスコピック計測研究センター, 准教授 (30704796)

研究分担者 西田 純  分子科学研究所, メゾスコピック計測研究センター, 助教 (10907687)
研究期間 (年度) 2021-03-12 – 2024-03-31
キーワード超高速時間分解走査トンネル顕微鏡 / 探針増強ラマン分光 / コヒーレントフォノン / 酸化物超薄膜
研究実績の概要

当該年度は昨年度開発した超高速時間分解走査トンネル顕微鏡によって酸化亜鉛超薄膜のナノスケールコヒーレントフォノン分光測定を行った。低温走査トンネル顕微鏡と10フェムト秒、780ナノメートルの超短パルスレーザーとを組み合わせたポンプ-プローブ法に基づく超高速時間分解測定によってトンネル接合における局在表面プラズモンの位相緩和時間(25 fs)を観測できることを昨年度中に確認していた。当該年度は研究課題である時空間極限における原子層物質のフォノン計測に取り組むため、銀(111)単結晶表面にエピタキシャル成長させた酸化亜鉛超薄膜の計測を行った。酸化亜鉛超薄膜は研究代表者のグループで過去に開発したreactive deposition法【J. Phys. Chem. C 118, 27428 (2014)】によって作製した。酸化亜鉛超薄膜上で超短パルス光誘起トンネル電流の干渉自己相関測定でコヒーレントな格子振動に由来する変調信号を観測した。干渉自己相関測定で得られた信号に含まれる周波数成分をフーリエ解析によって抽出し、探針増強ラマン分光による測定と比較することで、超高速時間分解走査トンネル分光で観測された変調信号が酸化亜鉛超薄膜のフォノンモードに帰属されることを確認した。さらに、走査トンネル分光による局所的な電子分光、ナノスケールコヒーレントフォノン分光、探針増強ラマン分光を並行して測定することで、原子スケールの電子状態の不均一性、平衡状態におけるフォノン、局所的な光励起に伴う非平衡なフォノンダイナミクスの相関を解析できることを示した。ナノスケールのコヒーレントフォノン分光は、電子と格子の超高速ダイナミクスをシングルナノメートル、フェムト秒のオーダーで直接観察できる新しい実験手法である。この成果はScience Advancesに発表した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

超高速時間分解走査トンネル顕微鏡の開発はほぼ計画通りに行うことができ、酸化物超薄膜の超高速フォノンダイナミクスの計測に成功するなど、研究は順調に進行している。ナノスケールコヒーレントフォノン分光と走査トンネル分光とを組み合わせた計測によって、電子状態とフォノンダイナミクスにおける原子スケールの不均一性に関する微視的な知見が得られるなど研究計画時に期待した結果が得られてきた。

今後の研究の推進方策

これまでに超高速時間分解走査トンネル顕微鏡の開発、探針増強ラマン分光によるストークス・反ストークス信号の超高分解能測定など未踏の計測技術において大きな進展が見られた。当該年度はナノスケールコヒーレントフォノン分光という新しい計測法を示すこともできた。今後は開発した手法を様々な低次元物質へと応用していくことが重要な課題となる。グラフェン、グラフェンナノリボン、シリセン、六方晶窒化ホウ素、酸化物超薄膜など金属単結晶表面にエピタキシャル成長させる予定である。様々な低次元物質を計測することにより、それらの化学的性質の違いに起因する多彩なフォノンダイナミクスとそれに基づく物性発現の機構解明を目指した研究を展開することを目指す。

  • 研究成果

    (11件)

すべて 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 3件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 4件、 招待講演 5件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] Fritz Haber Institute(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      Fritz Haber Institute
  • [雑誌論文] Nanoscale Heating of an Ultrathin Oxide Film Studied by Tip-Enhanced Raman Spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Shuyi Liu, Martin Wolf, Takashi Kumagai
    • 雑誌名

      Physical Review Letters

      巻: 128 ページ: 206803

    • DOI

      10.1103/PhysRevLett.128.206803

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Joule Heating in Single-Molecule Point Contacts Studied by Tip-Enhanced Raman Spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Borja Cirera, Martin Wolf, Takashi Kumagai
    • 雑誌名

      ACS Nano

      巻: 16 ページ: 16443-16451

    • DOI

      10.1021/acsnano.2c05642

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Nanoscale coherent phonon spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Shuyi Liu, Adnan Hammud, Ikutaro Hamada, Martin Wolf, Melanie Mueller, Takashi Kumagai
    • 雑誌名

      Science Advances

      巻: 8 ページ: eabq5682

    • DOI

      10.1126/sciadv.abq568

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Atomic-Scale Optical Spectroscopy at Surfaces2022

    • 著者名/発表者名
      Takashi Kumagai
    • 学会等名
      2022 DPG Meeting
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Atomic-Scale Optical Spectroscopy at Surfaces2022

    • 著者名/発表者名
      Takashi Kumagai
    • 学会等名
      JSAP-Optica-SPP Joint Symposia
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Atomic-Scale Optical Spectroscopy at Surfaces2022

    • 著者名/発表者名
      Takashi Kumagai
    • 学会等名
      IMS-ICAT Joint Symposium of Surface Science for Catalysis
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Atomic-Scale Optical Spectroscopy at Surfaces2022

    • 著者名/発表者名
      Takashi Kumagai
    • 学会等名
      14th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices '22
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Atomic-Scale Optical Spectroscopy at Surfaces2022

    • 著者名/発表者名
      Takashi Kumagai
    • 学会等名
      NanospecFY2022
    • 招待講演
  • [備考] ラマン分光によって単一分子のジュール熱発生のミクロな仕組みを解明

    • URL

      https://www.ims.ac.jp/news/2022/10/1012.html

  • [備考] 極微の時空間スケールで格子振動の量子ダイナミクスを観察

    • URL

      https://www.ims.ac.jp/news/2022/10/1026.html

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公開日: 2023-12-25  

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