有機薄膜・界面構造の精密制御による電子構造と電荷輸送物性の統一的解明

2011 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 20245039
• 研究機関: 千葉大学
• 研究代表者: 上野 信雄 千葉大学, 大学院・融合科学研究科, 教授 (40111413)
• キーワード: 有機半導体 / 有機薄膜 / 電荷移動度 / 紫外光電子分光 / 電子状態 / バンドギャップ状態 / 有機単結晶 / ポーラロン

研究概要

当初の研究目的に沿って以下の研究成果を得た。
(1)超高感度紫外光電子分光(UPS)による有機半導体薄膜の界面に存在するバンドギャップ準位の測定:これまでに弱い相互作用の電極/有機半導体界面においても有機半導体のバンドギャップ中にフェルミ準位に到達する電子状態が存在し,これが界面電子準位接続を決定していることを見出した。本年度は有機/有機界面でのバンドギャップ状態の高感度測定に成功した。また、薄膜の構造完全性とバンドギャップ状態との相関をX線反射法と光電子分光法で研究し明確な関連を得た。
(2)伝導ホール/分子振動結合の研究:本年度は,高度に秩序化したルブレン単分子膜を高分解能UPSで調べ、電子-格子相互作用の中で大きな寄与が予想される、ホール-局在フォノン(分子振動)結合定数とポーラロン結合エネルギーを実験的に求めることに成功した。
(3)準粒子としてのHOMOホールバンド分散の測定:これまでに光伝導現象を活用して、絶縁性単結晶試料の帯電を防ぐ方法論を開拓してルブレン単結晶の角度分解UPSによるバンド分散測定に成功した。この手法を炭花水素として初めて超伝導が発見されたピセン単結晶へ展開していたが、本年その測定にも成功し、且つ、低速電子回折の測定にも成功した。本実験では、ピセンのバンドギャップより小さい光子エネルギーの光によって光伝導が生じることを見出し、分子エキシトンの励起が光伝導に関与することを突き止めた。尚、関連して全く新しい光電子分光法の可能性を見出している。
本基盤研究(A)によって有機半導体の電気伝導の素過程に関する革新的研究成果が得られた。これらの成果は、多くの国際会議の招待講演の対象となった。

研究成果

• [雑誌論文] Charge reorganization energy and small polaron binding energy of rubrene thin films by ultraviolet photoelectron spectroscopy (2012)
  • 著者名/発表者名: S. Duhm, Q. Xin, S. Hosoumi, H. Fukagawa, K. Sato, N. Ueno, S. Kera
  • 雑誌名: Adv. Mat 巻: 27-7 ページ: 901-905
  • DOI: DOI:10.1002/adma.201103262
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electric-field-assisted charge generation and separation process in transition metaloxide-based interconnectors for tandem organic light-emitting diodes (2012)
  • 著者名/発表者名: J.-P.Yang, Y.Xiao, Y.-H.Deng, S.Duhm, N. Ueno, S.-T.Lee, Y.-Q. Li, J.-X.Tang
  • 雑誌名: Advanced Functional Materials 巻: 22(3) ページ: 600-608
  • DOI: 10.1002/adfm.201102136
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structure Matters : Correlating Temperature Dependent Electrical Transport Through Alkyl Monolayers with vibrational and Photoelectron Spectroscopies (2012)
  • 著者名/発表者名: H.Shpaisman, O.Seitz, O.Yaffe, K.Roodenko, L.Scheres, H.Zuilhof, Y.Chabal, T.Sueyoshi, S.Kera, N.Ueno, A.Vilan, D.Cahen
  • 雑誌名: Chemical Science 巻: 3 ページ: 851-862
  • DOI: 10.1039/CISC00639H
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dielectric properties of polar-phthalocyanine monolayer systems with repulsive dipole interaction (2011)
  • 著者名/発表者名: H. Fukagawa, S. Hosoumi, H. Yamane, S. Kera, N. Ueno
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 83 ページ: 085304-1-8
  • DOI: DOI:10.1103/PhysRevB.83.085304
  • 査読あり
• [雑誌論文] Tunable two-dimensional molecular dipole dot arrays on graphite (2011)
  • 著者名/発表者名: TC. Niu, YL. Huang, JT. Sun, S .Kera, N. Ueno, ATS. Wee, W. Chen
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett 巻: 99 ページ: 143114-1-3
  • DOI: DOI:10.1063/1.3647563
  • 査読あり
• [雑誌論文] Impact of Nitrogen Substitution and Molecular Orientation on the Energy Level Alignment of Heteroacene Films (2011)
  • 著者名/発表者名: Q.Xin, S.Duhm, S.Hosoumi, N.Ueno, X.-T.Tao, S.Kera
  • 雑誌名: J.Phys.Chem.C 巻: 115 ページ: 115502-115508
  • DOI: 10.1021/jp204277g
  • 査読あり
• [雑誌論文] Impact of structural imperfection on the energy level alignment in organic films (2011)
  • 著者名/発表者名: T.Hosokai, H.Machida, S.Kera, A.Gerlach, F.Schreiber, N.Ueno
  • 雑誌名: Phys.Rev.B 巻: 83 ページ: 195310-1-7
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.83.19S310
  • 査読あり
• [雑誌論文] Impact of alkyl side chains at self-assembly, electronic structure and charge arrangement in sexithiophene thin films (2011)
  • 著者名/発表者名: S.Duhm, Q.Xin, N.Koch, N.Ueno, S.Kera
  • 雑誌名: Org.Electronics 巻: 12 ページ: 903-910
  • DOI: 10.1016.jorgel.2011.03.009
  • 査読あり
• [雑誌論文] 有機半導体の電子状態と界面の特徴:電気伝導の解明へ (2011)
  • 著者名/発表者名: 上野信雄, 解良聡
  • 雑誌名: 表面科学 巻: 32(1) ページ: 3-8
  • DOI: 10.1380/jsssj.32.3
  • 査読あり
• [雑誌論文] レーザ光同時照射によって可能になった有機半導体単結晶の価電子バンド構造研究 (2011)
  • 著者名/発表者名: 中山泰生, 町田真一, Steffen Duhm, Qian Xin, 解良聡, 石井久夫, 上野信雄
  • 雑誌名: レーザ加工学会誌 巻: 18(3) ページ: 202-206
  • 査読あり
• [雑誌論文] Photoemission from valence bands of transition metal phthalocyenines (2011)
  • 著者名/発表者名: M.-H.Shang, M.Nagaosa, S.Nagamatsu, S.Kera, T.Fujikawa, N.Ueno
  • 雑誌名: J.Electron Spectrosc.Relat.Phenom. 巻: 184(3-6) ページ: 261-264
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2010.10.006
  • 査読あり
• [雑誌論文] Mechanism of the Fermi Level Pinning at Organic Donor-Acceptor Heterojunction Interfaces (2011)
  • 著者名/発表者名: H.-Y.Mao, F.Bussolotti, D.-C.Qi, R.Wang, S.Kera, N.Ueno, A.T.S.Wee, W.Chen
  • 雑誌名: Org.Electronics 巻: 12 ページ: 534-540
  • DOI: 10.1016.j.orgel.2011.01.003
  • 査読あり
• [学会発表] First-principles experiment on electrical conductivity of organic devices with UPS : Charge delocalization, vibration coupling and band-gap states (2012)
  • 著者名/発表者名: N.Ueno
  • 学会等名: 76th German Physical Society Spring meeting
  • 発表場所: Berlin, Germany(招待講演)
  • 年月日: 2012-03-29
• [学会発表] Band dispersion and localized states in organic solids (2012)
  • 著者名/発表者名: N.Ueno, N.Koch
  • 学会等名: 76th German Physical Society Spring meeting : Focused session on Structural ordering and Electronic Transport
  • 発表場所: Berlin, Germany(招待講演)
  • 年月日: 2012-03-26
• [学会発表] MnPc薄膜における界面電子状態の空間的広がりの変化 (2012)
  • 著者名/発表者名: 米澤恵一朗, 上野信雄, 解良聡
  • 学会等名: 第59回応用物理学関係連合講演会
  • 発表場所: 早稲田大学(東京)
  • 年月日: 2012-03-15
• [学会発表] Hole-Phonon Coupling of Solid Rubrene : Elucidating Hopping Transport by UPS (2012)
  • 著者名/発表者名: S.Duhm, Q.Xin, S.Hosoumi, H.Fukagawa, K.Sato, N.Ueno, S.Kera
  • 学会等名: International Symposium on Electronic/Optic Functional Molecules (ISEOFM2012)
  • 発表場所: Shanghai, PR China
  • 年月日: 2012-03-12
• [学会発表] Ultralow density-of-states in the band gap of organic semicondustors : Their origin and role (2011)
  • 著者名/発表者名: N.Ueno
  • 学会等名: Electronic Properties of pi-conjugated Materials II
  • 発表場所: Wurzburg, Germany(招待講演)
  • 年月日: 20110927-20110930
• [学会発表] Ultralow-density band-gap states in undopod organic semiconductors : Extrinsic vs spontanious effects (2011)
  • 著者名/発表者名: N.Ueno
  • 学会等名: International Workshop on "Electronic Structure and Processes at Molecular-Based Interfaces" (ESPMI-VI)
  • 発表場所: Karlsruhe, Germany(招待講演)
  • 年月日: 20110925-20110928
• [学会発表] ルブレン薄膜の電荷移動に及ぼす分子振動の影響 (2011)
  • 著者名/発表者名: 佐藤一至、Steffen Duhm、Qian Xin、細海俊介、西村孝宏、解良聡、上野信雄
  • 学会等名: 第5回分子科学討論会
  • 発表場所: 札幌(北海道)
  • 年月日: 20110920-20110923
• [学会発表] Electronic structure of organic materials and their mysterious hybrids with inorganics : What we know and what we don't know (2011)
  • 著者名/発表者名: N.Ueno
  • 学会等名: The KOSMOS Summer University 2011 "Frontiers of Organic/Inorganic Hybrid Materials for Electronics and Optoelectronics"
  • 発表場所: Berlin, Germany(招待講演)
  • 年月日: 20110917-20110925
• [学会発表] Unraveling mystery in organic devices Direct measurements of ultralow-density band-gap states in organic semiconductors (2011)
  • 著者名/発表者名: N.Ueno
  • 学会等名: International Workshop on Organic Composite Optoelectronic Materials and Devices (IWOCOMD 2011)
  • 発表場所: Weihai, China(招待講演)
  • 年月日: 20110804-20110808
• [学会発表] Influence of Molecular Dipole Moment on the Interface of a N-Heteroacene Thin Film on HOPG (2011)
  • 著者名/発表者名: Q.Xin, S.Duhm, F.Bussolotti, T.C.Niu,W.Chen, N.Ueno, S.Kera
  • 学会等名: The 6th International Conference on Functional Semicon ductor Interfaces (ICFSI)
  • 発表場所: Prague, Czech Republic
  • 年月日: 20110703-20110708
• [学会発表] Thickness Dependent Energy Level Alignment and Fermi Level Pinning Mechanism at Organic Donor-acceptor Interface (2011)
  • 著者名/発表者名: H.Mao W.Chen, F.Bussolotti, S.Kera, N.Ueno
  • 学会等名: International Conference on Materials for Advanced Technologies (ICMAT2011)
  • 発表場所: Singapore
  • 年月日: 20110626-20110701
• [学会発表] Unraveling mysteries in the energy level alignment in organic devices : Detection of ultralow density-of-states in the band gap (2011)
  • 著者名/発表者名: N.Ueno
  • 学会等名: International Conference on Materials for Advanced Technologies, ICMAT-2011 (Keynote lecture)
  • 発表場所: Suntec, Singapore
  • 年月日: 20110625-20110701
• [学会発表] Ultimate use of UPS : Gap states, repulsive interaction and polaron in organic films? (2011)
  • 著者名/発表者名: N.Ueno
  • 学会等名: International workshop "From vacuum cleaners to organic and molecular electronics"
  • 発表場所: Weizmann Institute of Science, Rehvot, Israel(招待講演)
  • 年月日: 20110526-20110527
• [学会発表] Insight into the HOMO-hole in π-conjugated molecules as dielectric medium (2011)
  • 著者名/発表者名: S.Kera, N.Ueno
  • 学会等名: The 6th Japan-Sweden Workshop on Advanced Spectroscopy of Organic Materials for Electronic Applications (ASOMEA-VI)
  • 発表場所: Ishikawa, Japan
  • 年月日: 2011-11-25
• [学会発表] Charge reorganization energy and small polaron binding energy of rubrene thin films by UPS (2011)
  • 著者名/発表者名: S.Duhm, Q.Xin, S.Hosoumi, H.Fukagawa, K.Sato, N.Ueno, S.Kera
  • 学会等名: The 6th Japan-Sweden Workshop on Advanced Spectroscopy of Organic Materials for Electronic Applications (ASOMEA-VI)
  • 発表場所: Ishikawa, Japan
  • 年月日: 2011-11-25
• [学会発表] Investigation of morphology and electronic structures in conjugated polymer films (2011)
  • 著者名/発表者名: X.Hao, T.A.Smith, K.P.Ghiggino, N.Ueno
  • 学会等名: The 5th VACPS research workshop (Keynote lecture)
  • 発表場所: The University of Melbourne, Australia
  • 年月日: 2011-11-12
• [学会発表] Mechanism of the energy level alignment and band bending in organic devices : Why does the Fermi level move in the HOMO LUMO gap? (2011)
  • 著者名/発表者名: N.Ueno
  • 学会等名: ECI Conference on Carbon-Based Nano-Materials and Devices (Keynote lecture)
  • 発表場所: Suzhou, China
  • 年月日: 2011-10-17
• [学会発表] Charge reoiganization energy of rubrene thin films : a photoemission study (2011)
  • 著者名/発表者名: S.Duhm, Q.Xin, S.Hosoumi, H.Fukagawa, K.Sato, N.Ueno, S.Kera
  • 学会等名: International Workshop on "Electronic Structure and Processes at Molecular-Based Interfaces" (ESPMI-VI)
  • 発表場所: Karlsruhe, Germany
  • 年月日: 2011-09-25
• [学会発表] Valence hole-vibration coupling and charge reorganization energy of rubrene thin films on HOPG (2011)
  • 著者名/発表者名: S.Duhm, S.Hosoumi, Q.Xin, H.Fukagawa, K.Sato, N.Ueno, S.Kera
  • 学会等名: The 6th International Conference on Functional Semicon ductor Interfaces (ICFSI)
  • 発表場所: Prague, Czech Republic
  • 年月日: 2011-07-03
• [図書] 有機デバイス・材料の耐久性向上および長寿命化技術 (2011)
  • 著者名/発表者名: 上野信雄
  • 総ページ数: 19
  • 出版者: 情報機構
• [備考] 上野信雄研究室HP
  • URL: http://ulab-www.tf.chiba-u.jp/