酸素八面体金属酸化物モレキュラーシーブの創成と新触媒機能

2010 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 20246116
• 研究種目: 基盤研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 触媒・資源化学プロセス
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 上田 渉 北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (20143654)
• 研究分担者: 竹口 竜弥 北海道大学, 触媒化学研究, ンター・准教授 (30227011) ; 定金 正洋 広島大学, 工学研究科, 准教授 (10342792)
• 研究期間 (年度): 2008 – 2010
• キーワード: 金属酸化物 / 酸素八面体配位 / モレキュラーシーブ / 小分子吸着 / 結晶構造 / 無機材料合成 / 酸化一還元特性 / 触媒反応

研究概要

酸素四面体構造が縮合した金属酸化物は多様な結晶性多孔材料群を造る。本研究はこれらと異なり酸素八面体構造を基本にした新しいミクロ細孔物質群を生み出すことを目的とする。また、その物質化学と特徴を活かした触媒反応を展開した。結晶性のミクロ細孔構造を有する新規なMo-V-O酸化物の合成にユニット法により成功したことを受け、5族(V,Nb,Ta)、6族(Mo,W)の元素との組み合わせへと発展させた。部分結晶性ではあるがミクロ細孔性を有するMo-V-O酸化物類縁物質の合成に成功した。これらは固体酸触媒として優れた性能を有し、また水が存在する系で有効であった。W-Ta-Oは光触媒機能を示した。Mo-V-O酸化物のミクロ細孔特性を詳細に検討し、このものは還元を受けると金属酸素結合が伸張し、ミクロ細孔径が減少することを見出した。ミクロ細孔径は物質の酸化・還元状態で制御でき、触媒反応する小アルカン分子のサイズに適合したときに初めて高い触媒活性が発現する効果が示唆された。

研究成果

• [雑誌論文] Atomic-Level Imaging of Mo-V-O Complex Oxide Phase Intergrowth, Grain Boundaries, and Defects using HAADF-STEM (2010)
  • 著者名/発表者名: W.Pyrz, D.Blom, M.Sadakane, K.Kodato, W.Ueda, T.Vogt, D.Buttrey
  • 雑誌名: Proc.Natl.Acad.Sci.USA 107 ページ: 6152-6157
  • 査読あり
• [雑誌論文] Atomic-Scale Investigation of Two-Component MoVO Complex Oxide Catalysts Using Aberration-Corrected High-Angle Annular Dark-Field Imaging (2010)
  • 著者名/発表者名: W.D.Pyrz, D.A.Blom, M.Sadakane, K.Kodato, W.Ueda, T.Vogt, D.Buttrey
  • 雑誌名: Chem.Mater. 22(6) ページ: 2033-2040
  • 査読あり
• [雑誌論文] Synthesis of Orthorhombic Mo-V-Sb Oxide Species by Assembly of Pentagonal Mo_6O_<21> Polyoxometalate Building Blocks (2009)
  • 著者名/発表者名: M.Sadakane, K.Yamagata, K.Kodato, K.Endo, K.Toriumi, Y.Ozawa, T.Ozeki, T.Nagai, Y.Matsui, N.Sakaguchi, W.D.Pyrz, D.J.Buttrey, D.A.Bolm, T.Vogt, W.Ueda
  • 雑誌名: Angew.Chem.Int.Ed. 48 ページ: 3782-3786
  • 査読あり
• [学会発表] 水熱合成法による5,6族元素を用いた多孔性固体酸複合酸化物の合成 (2010)
  • 著者名/発表者名: 村山徹、陳俊利、高玉峻介、泉彰子、上田渉
  • 学会等名: 第106回触媒討論会
  • 発表場所: 山梨大学甲府キャンパス(山梨)
  • 年月日: 2010-09-17
• [学会発表] Mo_3VO_x as unique high-dimensionally structured porous materials and selective oxidation catalysts (2010)
  • 著者名/発表者名: T.Konnya, K.Endou, S.Ohmura, T.Katou, T.Fujisawa, M.Sadakane, D.Buttrey, W.Ueda
  • 学会等名: TOCAT5/APCAT6
  • 発表場所: コンベンションセンター(札幌)
  • 年月日: 2010-07-20
• [学会発表] 酸素八面体モレキュラーシーブ態を有する結晶性Mo酸化物触媒 (2009)
  • 著者名/発表者名: 上田渉
  • 学会等名: 石油学会九州・沖縄支部30周年記念沖縄大会
  • 発表場所: 社団法人石油学会、沖縄産業支援センター
  • 年月日: 2009-12-18
• [学会発表] Microporous Materials Based on Octahedral Molybdenum Oxide (2009)
  • 著者名/発表者名: W.Ueda, M.Sadakane, D.Buttrey
  • 学会等名: Europacat IX
  • 発表場所: スペイン
  • 年月日: 2009-09-02
• [学会発表] Zeolitic Redox Mo_3VO_x Oxides with Micropore (2009)
  • 著者名/発表者名: W.Ueda, S.Ohmura, K.Kodato, T.Kuranishi, F.Wang, M.Sadakane, D.Buttrey
  • 学会等名: ZMPC2009
  • 発表場所: 早稲田大学(東京)
  • 年月日: 2009-08-06
• [図書] 表面科学,32(モリブデン酸化物の多様な構造を活用した酸化触媒の創製) (2010)
  • 著者名/発表者名: 上田渉
  • 総ページ数: 64-69
• [図書] ふぇらむ,96(触媒反応を起こす表面領域構造の高次化) (2010)
  • 著者名/発表者名: 上田渉
  • 総ページ数: 69-74
• [図書] Turning Points in Solid-State, Materials and Surface Science, A Book in Celebration of the Life and Work of Sir John Meurig Thomas(Edited by K.D.M.Harris and P.P.Edwards)(Structural Organization of Catalytic Functions in Mo-Based Selective Oxidation Catalysts) (2008)
  • 著者名/発表者名: M.Sadakane, W.Ueda
  • 総ページ数: 507-518
• [備考] ホームページ
  • URL: http://www.cat.hokudai.ac.jp/ueda/index.html