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本研究では、私たちが開発した生体高分子をまるごと量子化学計算できるフラグメント分子軌道法に基づいて、低レベル(高速)から高精度(低速)までの様々なレベルの量子・古典融合法を開発する。これにより、対象とする系とプロパティに応じて、適切な計算方法を選択して用いることができるようになる。
本年度は、マルチレベル統合FMO法の開発に向けて、力場部分のパラメータを決定するための参照となるデータを収集するために、クランビンなどの小タンパク質の構造最適化計算を行った。このために、まず、静電ポテンシャル近似を用いて高速化したFMO法で、エネルギー勾配の計算の精度を向上させ、構造最適化計算を効率化した。一方、タンパク質中のランダムコイル部分や非極性の側鎖のように、構造が水素結合で強固に保持されていない場合は、簡便なハートリ・フォック(HF)レベルの計算では精度不足で、妥当な構造を得るには電子相関を考慮したMoller-Plesserの2次摂動論(MP2法)レベルの計算が必要なことが判明した。しかし、このレベルの計算は膨大な時間がかかり、力場パラメータ作成で参照するための十分な数の最適化構造を計算するのが困難であるため、電子相関を簡便な形で考慮することができるHF+経験的分散力(HF-D)をFMO法と組み合わせた方法とプログラムを開発した。この方法で妥当な構造が得られることが確認できたので、今後、FMO-HF-Dによる構造最適化を用いることにし、次年度も引き続き、FMO-HF-Dによるタンパク質とタンパク質-リガンド複合体の構造最適化を行ってデータを蓄積する。
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