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2010 年度 実績報告書

光子を捕捉・局在化できる異種原子をドープした界面を利用する金属触媒の固定化

研究課題

研究課題/領域番号 20360363
研究機関大阪大学

研究代表者

山下 弘巳  大阪大学, 大学院・工学研究科, 教授 (40200688)

研究分担者 森 浩亮  大阪大学, 大学院・工学研究科, 講師 (90423087)
亀川 孝  大阪大学, 大学院・工学研究科, 助教 (50525136)
大道 徹太郎  大阪大学, 大学院・工学研究科, 技術専門員 (10379141)
キーワードメソポーラス / ゼオライト / シングルサイト光触媒 / 光触媒 / マイクロ波照射 / 紫外線照射 / 金属ナノ粒子 / 選択酸化
研究概要

本研究では、Ti種をメソポーラスシリカやゼオライトの骨格内に組み込んだシングルサイト光触媒を担体として用い、金属前駆体溶液と混合した懸濁溶液に紫外光またはマイクロ波照射を行う新規な金属担持法の開発について検討を行った。
(1)Ti含有メソポーラスシリカを用いて、紫外光照射下でシリカ骨格に組み込まれた孤立Ti種上に、Ptナノ粒子を固定化することを検討した。Ptナノ粒子は小さな粒子径と狭い粒径分布を示すことを確認した。本触媒はNO分解反応などの反応に高い触媒活性を示した。(2)Ti含有ゼオライトとPdおよびAuの前駆体溶液を混合攪拌し、紫外光照射することで、均一なPdAu合金ナノ粒子の合成を試みた。調製した触媒は、酸素と水素ガスを用いた過酸化水素の直接合成反応に高い触媒活性を示した。合成した過酸化水素を"in situ"でフェノール酸化反応に用いることで、高い転化率を実現した。(3)Ti含有メソポーラスシリカとPtの前駆体溶液を混合攪拌し、マイクロ波照射を行うことで、Ptナノ粒子を固定化した。得られたPt粒子は狭い粒子径分布を示し、孤立Ti種上に固定化されることを確認した。ニトロベンゼン水素化反応の触媒活性を評価し、本触媒は、従来法で調製した触媒よりも高活性を示すことを明らかにした。(4)セリアとチタニアをそれぞれゼオライト上に担持した後、Pt前駆体溶液中に懸濁させ、紫外光照射を行いPt粒子の担持を試みた。ゼオライト上に直接Ptを担持するよりも、セリウムやチタニアを含浸したゼオライト上に担持することで、より小さなPt粒子が生成し高い触媒活性が発現することを明らかにした。
以上のように、本研究では、希少金属の使用量削減を目指し、光やマイクロ波照射を利用して、高活性なナノサイズの均一な粒子径を有する金属触媒の調製に成功した。

  • 研究成果

    (28件)

すべて 2011 2010

すべて 雑誌論文 (15件) (うち査読あり 15件) 学会発表 (11件) 図書 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Low-temperature Synthesis of Highly Hydrophilic Ti-containing Mesoporous Silica Thin Films on Polymer Substrates by Photocatalytic Removal of Structure Directing Agents2011

    • 著者名/発表者名
      Y.Horiuchi, H.Ura, T.Kamegawa, K.Mori, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry

      巻: 21 ページ: 236-241

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design of Colloidal and Supported Metal Nanoparticles : Their Synthesis, Characterization, and Catalytic Application2011

    • 著者名/発表者名
      K.Mori, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Journal of the Japan Petroleum Institute

      巻: 54 ページ: 1-14

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Anchoring of Pt(II)Pyridyl Complex to Mesoporous Silica Materials : Enhanced Photoluminescence Emission at Room Temperature and Photooxi dation Activity using Molecular Oxygen2011

    • 著者名/発表者名
      K.Mori, K.Watanabe, M.Kawashima, M.Che, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 115 ページ: 1044-1050

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and Unique Catalytic Performance of Single-Site Ti-Containing Hierarchical Macroporous Silica with Mesoporous Frameworks2011

    • 著者名/発表者名
      T.Kamegawa, N.Suzuki, M.Che, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 27 ページ: 2873-2879

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preparation of Cr-Ti Binary Oxide Anchored Mesoporous Silica by CVD Method and Their Photocatalytic Activities2010

    • 著者名/発表者名
      T.Kamegawa, T.Shudo, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Topics in Catalysis

      巻: 53 ページ: 555-559

    • 査読あり
  • [雑誌論文] In Situ Generation of Active Pd Nanoparticles within a Macroreticular Acidic Resin : Efficient Catalyst for the Direct Synthesis of Hydrogen Peroxide2010

    • 著者名/発表者名
      K.Mori, A.Hanafusa, M.Che, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 1 ページ: 1675-1678

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrophobic Modification of Ti-containing Zeolite (TS-1) and Their Applications in Liquid-phase Selective Catalytic Reactions2010

    • 著者名/発表者名
      J.Sonoda, T.Kamegawa, Y.Kuwahara, K.Mori, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 83 ページ: 592-594

    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Novel Conversion Process for Waste Slag : Synthesis of Hydrotalcite-like Compound and Zeolite from Blast Furnace Slag and Evaluation of Adsorption Capacities2010

    • 著者名/発表者名
      Y.Kuwahara, T.Ohmichi, T.Kamegawa, K.Mori, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry

      巻: 20 ページ: 5052-5062

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of SiOC Base Fibers from Silicone Resin with Low Carbon Content and Control of Surface Functionality by Metal Chloride Treatment in Vapor2010

    • 著者名/発表者名
      M.Narisawa, Y.Satoh, R.Sumimoto, T.Kamegawa, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Materials Science Forum

      巻: 658 ページ: 400-403

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preparation of highly active platinum nanoparticles on ZSM-5 zeolite including cerium and titanium dioxides as photo-assisted deposition sites2010

    • 著者名/発表者名
      S.Shironita, M.Goto, T.Kamegawa, K.Mori, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 153 ページ: 189-192

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Graphene Coating of TiO_2 Nanoparticles Loaded on Mesoporous Silica For Enhancement of Photocatalytic Activity2010

    • 著者名/発表者名
      T.Kamegawa, D.Yamahana, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 114 ページ: 15049-15053

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis, Characterization, and Catalytic Property of Hollow Fe_2O_3 Sphere toward Liquid-phase Oxidation using Hydrogen Peroxide2010

    • 著者名/発表者名
      K.Mori, I.Tanimura, H.Yamashits
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 83 ページ: 1122-1126

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Progress in Design and Architecture of Metal Nanoparticles for Catalytic Applications2010

    • 著者名/発表者名
      K.Mori, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics (Perspective Review)

      巻: 12 ページ: 14420-14432

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design of Superhydrophilic Surfaces on Metallic Substrates by the Fabrication of Ti-containing Mesoporous Silica Thin Film2010

    • 著者名/発表者名
      Y.Horiuchi, H.Ura, T.Kamegawa, K.Mori, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Applied Catalysis A : General

      巻: 387 ページ: 95-99

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enhancement of the Photoinduced Oxidation Activity of Ru(II) Complex Anchored onto Silica-Coated Silver Nanoparticles by the Assist of Localized Surface Plasmon2010

    • 著者名/発表者名
      K.Mori, M.Kawashima, M.Che, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 49 ページ: 8598-8601

    • 査読あり
  • [学会発表] Size control method of Ag nanoparticles on catalyst support based on pH-responsive property.2010

    • 著者名/発表者名
      Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      2010 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies
    • 発表場所
      Honolulu(Hawaii)
    • 年月日
      2010-12-20
  • [学会発表] 酸・熱処理による疎水性ゼオライトの調製と光触媒担体としての利用2010

    • 著者名/発表者名
      山下弘巳
    • 学会等名
      第26回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京)
    • 年月日
      2010-12-03
  • [学会発表] Applications of Nano-structured Photocatalysts Designed Using Zolites and Mesoporous Silica Materials2010

    • 著者名/発表者名
      Hiromi Yamashita, Yu Horiuchi, Yasutaka Kuwahara, Takashi Kamegawa, Kohsuke Mori
    • 学会等名
      ICC 3rd International Congress Ceramics
    • 発表場所
      Grand Cube Osaka(Japan)(Invite)
    • 年月日
      2010-11-15
  • [学会発表] Applications of Single-site Photocatalysts Designed Using Nanoporous Materials2010

    • 著者名/発表者名
      Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      Osaka University-Northwestern University Workshop on Advanced Structual and Functional Materials Design
    • 発表場所
      Osaka University(Japan)(Invite)
    • 年月日
      2010-10-13
  • [学会発表] Design of Functional TiO_2 Photocatalysts Supported on Hydrophobically Modified Porous Silica Materials for Efficient Degradation of Organics Diluted in Water and Air2010

    • 著者名/発表者名
      Hiromi Yamashita, Yasutaka Kuwahara, Takashi Kamegawa, Kohsuke Mori
    • 学会等名
      6th International Conference on Environmental Catalysis
    • 発表場所
      Beijing International Convention Center(China)
    • 年月日
      2010-09-13
  • [学会発表] Design and Characterization of Nano-structur Controlled Photocatalysts and Photochemical Reaction Systems2010

    • 著者名/発表者名
      山下弘巳
    • 学会等名
      2010年光化学討論会
    • 発表場所
      千葉大学
    • 年月日
      2010-09-09
  • [学会発表] Photofunctionals Properties of Structured Macroporous Titania Thin Films2010

    • 著者名/発表者名
      Hiromi Yamashita, Takashi Kamegawa, Norihiko Suzuki
    • 学会等名
      18th International Conference on Photochemical Convension and Storage of Solor Energy (IPS-18)
    • 発表場所
      Korea University(Korea)
    • 年月日
      2010-07-27
  • [学会発表] New synthetic route of supported metal nanoparticles using UV light and microwave-excited single-site catalyst as an eddicient platform2010

    • 著者名/発表者名
      Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      The Sixth Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology and The Fifth Asia Pacific Congress on Catalysis (TOCAT6/APACAT5)
    • 発表場所
      Sapporo Convention Center(北海道)
    • 年月日
      2010-07-22
  • [学会発表] Applications of Single-site Photocatalysts Designed Using Nano-porous Materials2010

    • 著者名/発表者名
      Hiromi YAMASHITA
    • 学会等名
      16th International Zeolite Conference joint with the 7th International Mesostructured Materials Symposium (IZC16-IMMS7)
    • 発表場所
      Hilton Sorrent Palace(Italy)
    • 年月日
      2010-07-05
  • [学会発表] マクロ細孔構造を有する酸化チタン薄膜光触媒の開発2010

    • 著者名/発表者名
      山下弘巳、亀川孝、鈴木紀彦
    • 学会等名
      第29回光がかかわる触媒化学シンポジウム
    • 発表場所
      東京工業大学大岡山キャンパス
    • 年月日
      2010-06-18
  • [学会発表] 鉄鋼スラグを原料としたハイドロタルサイト様化合物の合成と固体塩基触媒への応用2010

    • 著者名/発表者名
      山下弘巳、桑原泰隆、大道徹太郎、亀川孝、森浩亮
    • 学会等名
      石油学会 第59回研究発表会
    • 発表場所
      タワニホール船堀
    • 年月日
      2010-05-20
  • [図書] 熱力学(基礎と演習)2010

    • 著者名/発表者名
      山下弘巳、杉村博之、町田正人、森口勇、田邉秀二、成澤雅紀、齊藤丈靖、古南博、森浩亮、亀川孝
    • 総ページ数
      190
    • 出版者
      朝倉書店
  • [産業財産権] 疎水性ゼオライトの製造方法及びその方法で得られた疎水性ゼオライト2010

    • 発明者名
      山下弘巳、大道徹太郎、森浩亮、亀川孝, ら
    • 権利者名
      大阪大学
    • 産業財産権番号
      特願2010-112108
    • 出願年月日
      2010-05-14

URL: 

公開日: 2012-07-19  

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